萘选择性催化加氢制备四氢萘的研究

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1、分类号：TQ523.6学校代码：10697密级：公开学号：201531553硕士学位论文MASTER’SDISSERTATION萘选择性催化加氢制备四氢萘的研究学科名称：化学工程专业学位类别：工程硕士作者：安璞指导老师：马晓迅教授李大鹏高工西北大学学位评定委员会二○一八年StudyonSelectiveCatalyticHydrogenationofNaphthalenetoTetrahydronaphthaleneAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillmento

2、ftherequirementsforthedegreeofMasterinChemicalEngineeringByPuAnSupervisor:XiaoxunMaProfessorDapengLiSeniorEngineerJune2018摘要随着煤化工技术的不断发展，煤及其产物煤焦的分质高值利用受到了广泛研究。其中对煤焦油进行分离和加氢可以使其附加值得到提高，不但可以从煤焦油中得到高价值的单一化合物，又可以对这些化合物进行加氢使其价值更高，从而达到煤炭高效分质利用的目的。煤焦油中萘含量约为10%，本文以萘为研究对象，采用高温

3、高压反应釜对其进行选择性催化加氢制备四氢萘，一方面可以提高萘的附加值，另一方面以萘为模型化合物可以探究煤焦油的加氢的规律和催化剂，为煤焦油的分质和高值利用提供一定的理论和技术支撑。采用镍和钼为活性金属，活性氧化铝为载体，通过等体积浸渍法制备出氧化态的NiMo/Al2O3催化剂。在改变金属的负载量、负载比和温度、压力、时间等工艺条件下，确定了催化剂最佳负载量为24%，镍钼负载比为1:5，最优焙烧温度为500℃，最佳工艺条件为200℃、6MPa、8h，在此条件下进行实验得到的评价结果为：萘的转化率为95.62%，四氢萘选择性为99.7

4、5%。在该条件下，这种催化剂的萘加氢制备四氢萘性能良好。分别使用沉淀法和凝胶-溶胶法自制活性氧化铝载体进行制备萘加氢催化剂，与工业法载体制备的催化剂进行对比，探究较好的活性氧化铝载体制备方法。利用XRD、NH3-TPD、BET、TPR、SEM等表征手段对三种催化剂进行分析研究，探索不同载体制备方法对催化剂的表面酸性、孔道结构、活性金属还原性能等参数的影响。结果表明，凝胶-溶胶法得到的活性氧化铝载体制备出的催化剂效果最佳，萘的转化率为99.56%，四氢萘的选择性为99.43%。催化剂的表征结果也显示出凝胶-溶胶法载体制备的催化剂表面

5、酸性较大，比较面积大，活性金属易还原。对镍钼负载活性氧化铝的不同单双金属进行不同形态的研究和磷改性研究，探究催化剂不同形态对催化效果的影响和磷改性的作用。磷改性结果显示，磷改性对几种催化剂的加氢活性分别有不同程度的提高。对氧化态、还原态和硫化态NiMo/Al2O3催化剂的研究结果表明，氧化态催化剂的萘转化率和四氢萘的选择性都较高，最适用于萘的选择性催化加氢制备四氢萘，但硫化态催化剂则具有十分高的萘加氢活性，可以使萘完全转化为十氢萘。关键词：萘，催化加氢，NiMo催化剂，四氢萘IAbstractWiththecontinuousde

6、velopmentofcoalchemicalindustry,theuseofhigh-valuefractionsofcoalandcoalcharhasbeenextensivelystudied.Amongthem,theseparationandhydrogenationofcoaltarcanincreaseitsaddedvalue.Notonlycangethighvaluesinglecompoundsfromcoaltar,butalsocanbehydrogenatedthesetomakethemmorev

7、aluable,toachievethepurposeofhighefficiencyandqualityutilizationofcoal.Inthispaper,naphthaleneastheresearchobject,theuseofhightemperatureandhighpressurereactorforitsselectivecatalytichydrogenationtotetrahydronaphthalene.Ontheonehand,itcanincreasetheaddedvalueofnaphtha

8、lene,ontheotherhand,thenaphthaleneasamodelcompoundcanbeusedtoexplorethelawsandcatalystsforthehydrogenationofcoaltar,andprovi