多酸基纳米复合物的制备及其电催化分解水性能研究

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2、学科：无机化学完成时间：２０１８年３月２０日答辩时间：２０１８年５月０８日学位论文独创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师指导下进行的研宄工作和取得的研宄成果。本论文中除引文外，所有实验、数据和有关材料均是真实的。本论文中除引文和致谢的内容外，不包含其他人或其它机构己经发表或撰写过的研宄成果。其他同志对本研宄所做的贡献均己在论文中作了声明并表示了谢意。？。学位论文作者签名：雨择日期：２成夂站学位论文使用授权声明研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属南京师范大学。学校有权保存本学位论文的电子和纸质文档

3、，可以借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可以采用影印、复印等手段保存、汇编本学位论文。学校可以向国家有关机关或机构送交论文的电子和纸质文档，允许论文被查阅和借阅。（保密论文在解密后遵守此规定）保密论文注释：本学位论文属于保密论文，密级：保密期限为年。学位论文作者签名：￥雨ｆｉ指导教师签名：日期上碰日期：ｍｍ摘要随着社会和经济的迅猛发展，人类面临着严重的环境污染和能源危机。氢能被公认为是２〗世纪最有潜力的新型的二次清洁能源，具有原料来源丰富、能量密度高等一直是科研工作者们感兴趣的方向。然而优点。其中，电解水制

4、备氢气和氧气，电解水最大的困难是过电势太高从而影响了电解水的电解效率，因此我们需要开发高活性的电催化剂来降低电催化分解水反应的能垒。目前，具有高催化活性的电解水电催化剂是商业Ｐｔ、Ｉｒ０２等贵金属材料，但是贵，。因此金属地球储量低、成本高严重限制了它们的商业化应用，发开低成本的高效一非贵金属电催化剂是科研工作者们的主要研究目标。多酸（ＰＯＭｓ）是类具有粒径小、水溶性好、氧化还原能力强等优点的金属氧簇类化合物，具有丰富的构型和过渡金属源（例如Ｍｏ，Ｗ，Ｖ等）。多酸作为前驱体在非贵金属电解水催化剂的研发上具有潜在的优势。由于多酸的导电性和分散性差

5、，我们可以将多酸与其他材料进行复合，－（ＭＯＦｓ）ＭＯＦｓ包括与导电基底材料和金属有机骨架相结合。以多酸／基底材料或多酸／一材料为前驱体，目标合成具有均形貌和多样的活性成分的多酸基纳米复合材料，并期望用作高效且稳定的电解水电催化剂。基于以上想法，本论文主要选用钼基多酸为前驱体，与ＭＯＦｓ、石墨烯和导电碳布等材料进行复合，并对所合成的多酸基纳米复合物在电解水电催化剂方面进行了详细研究，具体工作如下：ＧＯ一（１）以磷钼酸（ＰＭ〇），氧），１２为前驱体化石墨烯（为基底选用锅水热法制备了层间距增大的超薄二硫化钼纳米片和氮掺杂的还原石墨烯的复合材料Ｍ〇Ｓ

6、Ｎ－ＲＧＯ（２／）。多酸粒子通过静电张力在ＧＯ层间均匀分散，保证了Ｍ〇Ｓ２纳米片ｏＳ－在ＲＧＯ表面的均匀生长。通过调节水热温度，制备的Ｍ２层间距为９．５Ａ的ＭｏＳ２／ＮＲＧＯ复合物具有优异的ＨＥＲ性质－ＲＧＯ５。在酸性电解液中，Ｍ０Ｓ２／Ｎ的起始电位约－＂１２ｍＶ，Ｔａｆｅｌ斜率为４１，３ｍＶｄｅｃ，交换电流密度为７．４ｘ１０＾ｃｎｆ以及具有优异的稳定性。一锅水热法在导电碳（２）以三种Ａｎｄｅｒｓｏｎ型的多酸（ＭＭｏｅ）为前驱体，选用一－＝布上生长了系列双金属硫化物－／ｅ）－（ＭＭｏＳＣＣＭＣｏＮｉＦ。根据成核掺杂竞争机，，，－－，ＭＭｏ

7、Ｓ作为理想的模型可以用来研宄双金属硫化物的生长过程理。由于过渡金属－－Ｍｏ－Ｍｏ－的成核速率不同，碳布表面生长的ＣｏＳ和ＮｉＳ纳米球状粒子具有ＣｏＳ２或ＮｏＳＦｅ－Ｍｏ－Ｓ纳米片则直接生长在碳布ｉＳ在内部、Ｍ２纳米片在外部穿插的异相结构；－。此外Ｍ－ＣＣ直接用作工作电极纤维上并未发生堆叠，ＭｏＳ／，具有优异的碱性电解ｏ－Ｍｏ－Ｓ水性质。其中，Ｃ／ＣＣ具有最好的析氢、析氧以及全解水性能。（３）将ＰＭｏ１２、ＭＯＦｓ和石墨烯三者结合，选用常温溶液搅拌法制备了Ｉ？ＰＯＭＯＦ