石墨烯复合物的制备及其电催化氧化甲醇性能研究

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1、学校代号：10532学号：S11112024密级：湖南大学硕士学位论文石墨烯复合物的制备及化氧化甲醇性能研究堂僮史遁厶丝刍；彭他昱垣丝名壁亟鏊；俭簋篚数援埴羞皇焦!他堂化王堂暄童些名签!丝堂工程生撞苤诠窒握童旦塑；2Q!垒生Q5旦诠塞筌整旦期；2Q!垒生Q鱼旦Q三旦筌避委虽金圭虚；窒徨烈教援苴／、电催Graphene—basednanocomposites：SynthesisandApplicationinMethanolElectro．oxidationByHuaPengB．E．(WuhanI

2、nstituteofTechnology)201AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringinChemicalEngineeringandTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorProfessorXuWeijianMay，2014湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的

3、指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其它个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：劭纯日期：l,olq．年占月弓日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行

4、检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于l、保密口，在一年解密后适用本授权书。2、不保密囤。作者签名：锄陟导师签名：6)q岳日期：洲9年6月乡日日期：肋眇年‘月弓日石墨烯复合物的制备及其电催化氧化甲醇性能研究摘要自石墨烯这个明星材料被英国曼切斯特大学的Giem和Novoselov成功制备后，它受到了广泛的关注，特殊的单原子层结构决定了其具有多种优异的物理化学性能，在众多方面具有广泛的应用前景。为了实现石墨烯的进一步广泛应用，寻找一种反应时间短、反应条件温和、产

5、物品质高的石墨烯制备方法对于石墨烯的研究有着重要的意义。石墨烯的重要应用之一是作为负载催化剂的载体，石墨烯／Pd复合材料综合了石墨烯材料和金属纳米颗粒的优点，在催化甲醇燃料电池的氧化还原反应中，不仅由于载体的协同效应提高了其催化效率，同时解决了之前所使用的稀有金属Pt系催化剂成本高、资源短缺的问题，对于甲醇燃料电极具有非凡意义。本论文主要有以下两个方面内容：一方面研究了大尺寸石墨烯的制备方法，另一方面制备了石墨烯与金属钯的复合材料，并考察了其对甲醇氧化的催化作用。(1)使用马来酸酐对微晶石墨进行

6、预处理，通过Diels—Alder反应使微晶石墨的层间距增大，之后分别在不同的有机溶剂中超声2小时，制备出一系列高浓度、高质量的石墨烯分散液，在NMP中浓度达到最大为0．68mg·mL一。用拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)和原子力显微镜(AFM)对石墨烯的结构和形貌进行了系统表征和分析，结果表明制备的石墨烯片较大，质量较好、主要由单层或少数几层组成。(2)利用改性的Hummer法制备氧化石墨烯分散液，以氯化钯为原料制备硝酸钯，两者通过搅拌形成均匀稳定的水溶胶，控制反应温度使其凝胶

7、化，复合材料凝胶冻于之后使用NaBH4对其进行还原，制得Pd／rGO复合材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、透射电子显微镜(TEM)及X射线衍射仪(XRD)对复合材料的形貌、结构及成分进行了分析。用循环伏安法、计时电流曲线方法研究了复合材料对于甲醇氧化反应的催化性能和电化学稳定性。研究结果表明：Pd纳米颗粒能够均匀的分散于在石墨烯表面，粒径约为5nm，采用溶胶．凝胶法制备的复合材料对于甲醇氧化反应具有良好的催化性能和电化学稳定性。通过探索反应条件，得到制备Pd／rGO复合材

8、料的优化反应条件为：钯的质量分数为10％，尿素用量为100mg，凝胶化温度为60℃。在优化反应条件下制得的Pd／rGO复合材料，钯金属颗粒能够均匀地分布在石墨烯表层，颗粒粒径均一，催化性能更好。关键词：石墨烯；Diels—Alder反应；溶胶凝胶法；燃料电池；电催化AbstractEver．increasingattentionhasbeendrawnsincegraphenewassuccessthllypreparedbyGiemandNovoselov．Ithasgoodphysicala