氧化石墨烯与锰卟啉复合物的制备及其催化性能研究

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1、学校代号10532学号S151101059分类号密级硕士学位论文氧化石墨烯与锰卟啉复合物的制备及其催化性能研究学位申请人姓名李营营培养单位化学化工学院导师姓名及职称阳卫军教授学科专业化学工程与技术研究方向功能化合物的制备论文提交日期2018年5月学校代号：10532学号：S151101059密级：湖南大学硕士学位论文氧化石墨烯与锰卟啉复合物的制备及其催化性能研究学位申请人姓名：李营营导师姓名及职称：阳卫军教授培养单位：化学化工学院专业名称：化学工程与技术论文提交日期：2018年5月论文答辩日期：2018年5月30日答辩委员会主席：汪秋安教授PreparationofGraph

2、eneOxide-ManganesePorphyrinComplexandtheResearchofitsCatalyticPerformancebyLIYingyingB.E.(NorthChinaUniversityofWaterResourcesandElectricPower)2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringinChemicalengineeringandtechnologyintheGraduateSchoolofHu

3、nanUniversitySupervisorProfessorYangWeijunMay,2018湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本

4、人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密，在年解密后适用本授权书。2、不保密。(请在以上相应方框内打“”)作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日I氧化石墨烯与锰卟啉复合物的制备及其催化应用摘要金属卟啉化合物因为其功能接近生物酶，具有高效的催化活性而受到研究者极大的关注。但是金属卟啉单体在均相反应中存在易发生自氧化，自身结构被破坏导致催化活性降低，并且难以回收、不能重复使用的缺点。因此将金属卟啉固载到有机或无机材料上成为研究的热点。石墨烯是一种良好的载体碳材料

5、，我们通过共价键连接的方式将金属卟啉固载到氧化石墨烯上可以结合二者优良的性质。通过紫外、红外光谱和电镜检测分析表明氧化石墨烯与卟啉之间是通过酰胺键结合在一起的，与非共价键结合的方式相比，共价键结合得到的氧化石墨烯-卟啉复合物具有更加稳定的化学性质。将得到的复合材料修饰到玻碳电极上，应用于电催化氧气还原的研究上，可以发现复合物具有良好的催化性能，并且具有很高的稳定性和灵敏性。为了提高氧化石墨烯-金属卟啉复合物的催化活性和稳定性，我们进一步制备了金属卟啉共轭聚合物与氧化石墨烯的复合物。以CuI/N,N-dimethyglycine为催化体系，将氧化石墨烯表面固载的锰金属卟啉用对二

6、溴苯桥联成聚合物（GMPP-AMP）。对氧化石墨烯-金属卟啉聚合物的复合物进行了表征。并以GMPP-AMP为催化剂，考察了在温和条件下催化硫醚氧化制备亚砜的反应。将合成的GMPP-AMP应用于硫醚化合物的催化氧化的研究。通过对催化氧化过程中反应时间、异丁醛、催化剂投入量等实验条件的探究，结果表明，在50oC下，以苯甲硫醚为反应底物，甲苯为溶剂，异丁醛为辅助剂的条件下，反应1h，苯甲硫醚的转化率高达98%，选择性99%。并将此催化剂应用于其他硫醚类化合物的催化氧化中，均表现出较好的催化效果。同时，对催化剂循环利用的研究表明，该催化剂表现出良好的稳定性，易于回收重复利用，并提出了

7、可能的催化机理。最后，我们将复合物GMPP-AMP修饰到玻碳电极上，进一步考察了GMPP-AMP对硝基苯的电催化还原检测。并通过循环伏安曲线证明了GMPP-AMP复合材料对硝基苯有良好的电催化活性。通过差示脉冲伏安法对低浓度的硝基苯进行了检测，结果表明在0.04mM-0.24mM范围内，硝基苯的浓度与还原电流的强度成良好的线性关系。这表明聚合物修饰的电极对硝基苯的检测具有良好潜力，并且具有很高的稳定性和灵敏性。关键词:氧化石墨烯；锰卟啉；硫醚；催化氧化；硝基苯；电催化还原II硕士学位论文Abstract