银基纳米材料的制备及其电催化还原苄氯性能研究

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1、学校代号：学号：密级：10532S11112029湖南大学硕士学位论文银基纳米材料的制备及其电催化还原苄氯性能研究学位申请人姓名：望赶导师姓名及职称：贮亚韭教援培养单位：丝堂化王堂院专业名称：丝堂王捏生技查论文提交日期：2Q!垒生§且2§旦论文答辩日期：2Q1垒玺§目3Q旦答辩委员会主席：隆金堡敦援SynthesisofAg—basedNanomaterialsandApplicationinElectrocatalyticReductionofBenzylChloridebyShandanB．S．(HunanUniversity)201Ath

2、esissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringlnChemistryEngineeringandTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorsProfessorKUANGYafeiMay，2014湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集

3、体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：＼，．禹戡1日期：刀弘年／月乡日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于l、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密团。(请在以上相应方框内打

4、“√”)作者签名：导师签名：日期：辨年石月乡日＼．』期：剜≯年／月夕日硕士学位论文摘要氯代有机物是一种重要的有机化合物，其在化工、医药、农药等行业中得到广泛使用。然而，氯代有机物在自然界中降解缓慢，危害周期长，且多数具有“三致”(致畸、致癌、致突变)作用，严重危害了人类的健康和环境的可持续发展，对其进行有效的处理已经迫在眉睫。在众多降解方法中，电催化还原方法对氯代有机物的脱氯降解呈现出优异的效果。其中，电极材料对降解反应的速度和选择性有明显的影响，是实现电催化过程极为重要的因素。因此，针对氯代有机物的电化学降解，目前主要集中于对电极材料的研究。

5、研究结果显示，银电极材料对氯代有机物的还原表现出较好的电催化活性。然而银金属价格昂贵、资源匮乏，较大地限制了其工业化的应用。为了降低成本和进一步提高催化剂对氯代有机物的电催化性能，本研究从银催化剂入手，通过改变银的结构及形貌或者掺杂其他金属及化合物，系统研究了所制备的银基纳米催化剂对苄氯的电催化还原性能。论文的研究结果主要包括以下3个方面：(1)在AgN03／RuCl3／EG体系中，无任何模板剂存在条件下，通过一步溶剂热法，成功制备了具有一维和零维混合纳米结构的Ag．Ru催化剂。形貌表征显示，不同质量比的Ag．Ru材料具有明显的形貌差异。其中，

6、AgloRul材料中的棒状结构的长度约为11．tm，平均直径约为40nm，具有较好的形态，且棒状结构产率高达60％。晶体结构与组成显示，Ag．Ru材料具有面心立方晶型，其由Ag、Ru单质以及少量的RuOx(x>0)组成的。采用电化学方法考察了Ag．Ru催化剂对苄氯的电催化还原性能。结果表明，与Ag纳米颗粒、Ag纳米棒相比，所制备的Ag．Ru催化剂对苄氯的电催化还原具有更优异的电催化活性。这可能与Ag和Ru在催化苄氯还原过程中的协同效应有关。(2)在AgN03／Ni(N03)2体系中，采用PVP作为表面活性剂和模板剂，NaBH4作为还原剂，通过简

7、单的化学共还原方法，成功制备了不同质量比的Ag．Ni材料。采用透射电子显微镜(TEM)、能量色散谱仪(EDS)、选区电子衍射(SAED)、X射线衍射仪(XRD)和紫外可见吸收光谱(UV．vis)对所制备的材料进行表征。结果表明，所制备的材料为具有面心立方结构的Ag．Ni合金纳米颗粒，平均粒径约为20nnl。利用循环伏安法和计时电流法考察了Ag—Ni催化剂对苄氯的电催化还原性能。结果显示，不同质量比的Ag．Ni材料对苄氯的还原呈现不同的催化活性。与Ag纳米颗粒相比，质量比为5：1的Ag·Ni催化剂，催化性能最高。这可能与Ag和Ni在催化苄氯还原过

8、程中的协同效应有关。银基纳米材料的制各及其电催化还原苄氯性能研究(3)在AgN03／NaCl体系中，采用乙二醇作为溶剂和还原剂，制备了不同投料质量比的