直接过氧化氢燃料电池（Fe、Ni、Co）基催化电极的制备及性能研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：工学博士学位论文直接过氧化氢燃料电池（Fe、Ni、Co）基催化电极的制备及性能研究博士研究生：肖雪指导教师：曹殿学教授学科、专业：材料科学与工程哈尔滨工程大学2018年6月分类号：密级：UDC：编号：工学博士学位论文直接过氧化氢燃料电池（Fe、Ni、Co）基催化电极的制备及性能研究博士研究生：肖雪指导教师：曹殿学教授学位级别：工学博士学科、专业：材料科学与工程所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2018年4月12日论文答辩日期：2018年6月7日学位授予单位：哈尔滨工程大学ClassifiedIndex:U.D.C:

2、ADissertationfortheDegreeofD.EngInvestigationonpreparationandpropertiesof(Fe,Ni,Co)basedcatalyticelectrodesappliedtodirectperoxide-peroxidefuelcellCandidate:XueXiaoSupervisor:Prof.DianxueCaoAcademicDegreeAppliedfor:DoctorofEngineeringSpecialty:MaterialsScienceandEngineeringDateof

3、Submission:April12th.2018DateofOralExamination:June7th.2018University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点，方法，数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者(签字

4、)：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印，缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文(□在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后)由哈尔滨工程大学送

5、交有关部门进行保存，汇编等。作者(签字)：导师(签字)：日期：年月日年月日直接过氧化氢燃料电池（Fe、Ni、Co）基催化电极的制备及性能研究摘要直接过氧化氢燃料电池(DPPFC)是一种以H2O2作为燃料和氧化剂的新型液态燃料电池，使得DPPFC可于无氧环境下工作（作为空间和水下电源）。本论文针对直接过氧化氢燃料电池的催化电极开展研究，设计制备了一系列催化电极，分别研究了其催化H2O2在酸中电还原（阴极反应）和碱中电氧化（阳极反应）的活性和稳定性，考察了其构成的DPPFC的性能。利用简单的无模板法制备出了泡沫镍(Ni-foam)支撑的钴酸镍(NiCo2O4

6、)纳米电极，研究了NiCo2O4/Ni-foam电极的电催化性能。XRD等表征结果表明，NiCo2O4/Ni-foam电极为具有尖晶石结构的纳米线阵列结构，单根纳米线粗细均匀，长度约为800~900nm，直径约为50~100nm，由许多直径约为10~15nm的纳米颗粒组成，并且在纳米线上存在大量平均粒径约为2~7nm的不规则孔。所制备的多孔NiCo2O4/Ni-foam电极对H-12O2电还原和电氧化反应都具有较高的催化活性和良好的稳定性。在3.0mol∙LKOH+0.4mol∙L-1H-22O2溶液中，-0.4V时的还原电流密度为190mA∙cm，远大

7、于NiCo2O4粉末涂覆电极所能达到的79mA∙cm-2，在0.3V时的氧化电流密度达到462mA∙cm-2。以NiCo2O4/Ni-foam为阳极和以Pd/CFC为阴极组装成双室DPPFC，20℃电池的开路电位可达0.86V，最大输出功率为20.1mW∙cm-2，高于文献报道的数值(14mW∙cm-2)。利用共沉淀法制备出了二元普鲁士蓝类铁氰化镍铁(NiFeHCF)纳米粒子催化剂，再将纳米粒子涂覆在碳布表面制备出了NiFeHCF/CFC纳米电极，TEM和XRD等测试分析表明，制备的NiFeHCF颗粒具有结晶度较好的面心立方结构，平均粒径为2.57nm，

8、多孔且均匀地分布在碳布基体的表面上。电化学分析表明，多孔NiFeHCF/CFC电