Fe，Co，Ni基多级结构电极的构筑及其电催化分解水的性能研究.pdf

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1、硕士学位论文Fe，Co，Ni基多级结构电极的构筑及其电催化分解水的性能研究ASSEMBLYOFHIERARCHICALSTRUCTUREDELECTRODESBASEDONFE,CO,NIANDTHEIRAPPLICATIONFORELECTROCATALYTICWATERSPLITTING刘禹萱哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TM912.9学校代码：10213国际图书分类号：621.335密级：公开工学硕士学位论文Fe，Co，Ni基多级结构电极的构筑及其电催化分解水的性能研究硕士研究生：刘禹萱导师：孙

2、克宁教授申请学位：工学硕士学科：化学工程与技术所在单位：化工与化学学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TM912.9SchoolCode:10213U.D.C:621.335Securityclassification:OpenDissertationfortheMasterDegreeinEngineeringASSEMBLYOFHIERARCHICALSTRUCTUREDELECTRODESONFE,CO,NIANDTHEIRAPPLICATIONFORELE

3、CTROCATALYTICWATERSPLITTINGCandidate：LiuYuxuanSupervisor：Prof.SunKeningAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringandTechnologyAffiliation：SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institutio

4、n：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要化石能源的逐渐耗尽和随之产生的环境问题已经成为人类社会发展过程中最亟待解决的问题。在开发可持续能源的探索过程中，氢能被公认为是最有潜力的能源载体之一。光电/电催化分解水制氢是众多氢气来源中最清洁的一种，但传统的最佳电催化裂解水的催化剂均为贵金属材料，其高价格和低储量限制了电解水制氢工业的发展。而过渡金属化合物以其廉价易得、高效稳定的优点越来越多地得到学者的关注。为了优化过渡金属化合物电催化剂的性能，对其组分、结构、形貌和系统

5、的调控已经成为该研究领域的主流方向。本文基于对过渡金属化合物的组分的调控和结构的设计，制备了以过渡金属氧化物、硫化物和氢氧化物为基础的自支撑多级结构电极，并主要将其应用于催化电解水的析氧反应，同时探索其在析氢反应催化方面的应用。论文内容主要分为以下两个方面：FeCoNi三元层状金属氢氧化物和NiCo2O4复合材料多级结构电极（FeCoNi-LTH/NiCo2O4/CC）的制备及其性能研究和NiCo层状双金属氢氧化物和NiCo2S4复合材料多级结构电极（NiCo-LDH/NiCo2S4/CC）的制备及其性能的研究。对

6、于FeCoNi-LTH/NiCo2O4/CC多级结构电极，首先制备了NiCo2O4纳米针阵列，再使用阴极电沉积法将FeCoNi三元层状金属氢氧化物纳米片负载在纳米针表面。这种三元层状金属氢氧化物具有较LDH材料更优异的性能，且多级结构的组装为电极提供了巨大的电化学活性表面积和通畅的物质运输通道，这些优点使其成为性能优异的OER催化剂，并同时具有HER催化性能，可在碱性溶液中电催化水分解的全反应。在OER催化中，该电极只需要302mV的过电位即可达到50-2-2mAcm的电流密度，在HER催化中，只需要151mV的过

7、电位即可达到20mAcm的电流密度，并具有出色的稳定性。使用该电极作为电解水装置的阴阳极时，只-2需要1.65V的电压即可达到50mAcm的电流密度。对于NiCo-LDH/NiCo2S4/CC多级结构电极，纳米针阵列基底使用了硫化物，使其催化活性得到进一步提升，其上沉积的NiCo-LDH保证了NiCo2S4的稳定性，使整个电极的稳定性得到保证。表征和测试结果表明，该电极是当前性能最出色的非贵金属基催化剂之一，它在OER催化中只需要254mV的过电位即可达到50-2-2mAcm的电流密度，在HER催化中只需要219m

8、V的过电位即可达到50mAcm的电流密度。经过研究发现，这两种多级结构电极的优异性能主要来源于以下几点：（1）多级结构暴露了大量的反应活性位点并增强了物质传输过程。（2）各级材料间良好的接触导致了快速的电荷传递过程。（3）反应过程中生成的新的OERI哈尔滨工业大学工学硕士学位论文催化反应的活性物质羟基氧化物进一步促进了反应。这些因素为这两种电极带来了优异的性