阳离子对钙钛矿型有机铅碘化物单晶结构与性能影响的研究

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1、ZSTUZhejiangSci-TechUniversity硕士学位论文Master’sThesis中文论文题目:阳离子对钙钛矿型有机铅碘化物单晶结构与性能影响的研究英文论文题目:CationsSubstitutionTuneStructureandPropertiesinLeadHalidePerovskites学科专业:纳米材料与器件作者姓名:吴超指导教师:李培刚教授完成日期:2018年4月18日浙江理工大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研宄工作及取得的研宄成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方

2、外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研宄成果，也不包含为获得浙江理工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：觀签字日期这年月学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解浙江理工大学有权保留并向国家有关部门或机构彳关交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江理工大学可以将学份论ｆ的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（保密

3、的学位论文在解密后适用本授权书）学位论文作者签名签字日期：＞７？年０》月日＃导师签名：签字日期：年＾月畛日浙江理工大学硕士学位论文阳离子对钙钛矿型有机铅碘化物单晶结构与性能影响的研究摘要钙钛矿型有机铅碘化物具有电子迁移率高，吸收系数大和载流子寿命长等优越特性，在光电探测器、发光二极管、太阳能电池中具有潜在的应用，近年来引起了一场研究热潮。目前，研究最多的钙钛矿型材料是A位由甲基（MA）阳离子占据的有机铅碘化物（MAPbI3），但该晶体结构不稳定，500K以上便易发生分解。本文使用逆温度梯度结晶法探索了生长钙钛矿型有机铅碘单

4、晶的条件，并通过调整阳离子浓度以及尺寸合成了一系列室温下稳定的高品质钙钛矿型有机铅碘化物单晶，对其进行了结构与性能的表征。具体工作如下：1、采用逆温度梯度法获得了高质量的甲胺铅碘单晶，探索了生长液浓度、生长温度以及生长时间对晶体结晶的影响，并对晶体的结构、热学性能、光学性能和电学性能进行了表征。随着生长液中碘甲胺含量的变化，虽然单晶的形貌发生了变化，但从单晶的X-射线粉末衍射谱来看，所有单晶都是四方相结构，表明阳离子浓度对单晶结构影响不大。2、研究了阳离子尺寸、浓度对钙钛矿型有机铅碘单晶结构的影响。获得了一系列室温下稳定的高品质钙钛矿型有机铅

5、碘单晶。采用大尺寸的有机阳离子FA+和EA+替换MAPbI+3中的部分MA阳离子后，合成了室温下稳定的立方相单晶EA@MAPbI3和FA@MAPbI++3。混合单晶能在室温下表现为稳定的立方相是因为FA、EA的大半径引起晶格扩张，并将容忍因子调整到1，提高钙钛矿结构的对称性。同时对比与不稳定的甲眯铅碘（FAPbI3）单晶，混合FA@MAPbI3单晶的晶格体积减小了，晶格中的应变得到了缓和，从而阻止了其自发性的由立方相到非钙钛矿的δ相的转变，稳定了晶体。3、研究了A位阳离子替代对钙钛矿型有机铅碘单晶光学性质、热稳定性和电子传输性能的影响。随着A

6、位阳离子尺寸的增大，晶体的吸收边红移，带隙减小，其本质是A位阳离子通过扭曲Pb-I键使其离子性发生变化，影响PbI6框架从而来调控带隙。同时，单晶的分解温度受A位阳离子的酸性影响，阳离子酸性越高，越容易与质子反应，分解温度越低。在我们合成的MAPbI3、NH4@MAPbI3、EA@MAPbI3、FA@MAPbI3四种单晶中，FA@MAPbI3单晶分解温度最高，并且随着温度的上升不会发生相变，是最稳定的。从光致发光光谱中发现四种单晶的发光峰的位置几乎都没有发生变化。而晶体的缺陷态密度则与晶体结构的扭曲程度有关，FA@MAPbI3单晶结构最接近完

7、美的立方相结构，故其缺陷态密度最小。关键词：钙钛矿结构；有机铅卤化物；混合阳离子；晶体结构I浙江理工大学硕士学位论文阳离子对钙钛矿型有机铅碘化物单晶结构与性能影响的研究AbstractOrganic-leadtrihalidehybridperovskiteshavebeenwidelyinvestigatedforcells,photodetectors,lasing,light-emittingdiodes,andhydrogenproduction,owingtotheirsuperiorcharacteristicsincluding

8、directbandgap,highlybalancedholeandelectronmobility,strongabsorptioncoefficientand