酶促交联多重响应性聚（N-异丙基丙烯酰胺）水凝胶

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1、：分类号：密级ｕＵＤＣ：４０５７２９１１５０３８：学号南昌大学硕士研究生学位论文（ＴＮ－异丙基丙烯酰胺酶促交联多重响应性聚）水凝胶－－ｉｍｅＳｎｔｈｅｓｉｓｏｆＭｕｌｔｉｌｅｒｅｓｏｎｓｖｅＰＮＩＰＡＡｍＨｙｄｒｏｇｅｌｓｂｙＥｎｚｙｐｐｙｍｅｄｉａｔｅｄＣｒｏｓｓｌｉｎｋｉｎｇＭｅｔｈｏｄ王吉培养单位（院、系）：材料科学与工程学院指导教师姓名、职称：彭志平副教授申请学位的学科门类：工学一学科专业名称：材料科学与工程２０１８年６月１

2、日论文答辩日期：：答辩委员会主席－评阅人：２０１８年月日一、学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南昌大学或其他教育机一构的学位或证书而使用过的材料。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名（手写）：言签字曰期：２〇年（月曰孓）客６二、学位论

3、文版权使用授权书本学位论文作者完全了解南昌大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权南昌大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。同时授权北京万方数据股份有限公司和中国学术期刊（光盘版）电子杂志社将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》和《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》中全文发表，并通过网络向社会公众提供信

4、息服务，同意按“”章程规定享受相关权益。学位论文作者签名（手写ｔ导师签名（手写）：签字曰期年月曰签字曰期：年４月石曰６Ｇ－论文题目酶促交联多重响应性聚（ｉＶ异丙基丙烯酰胺）水凝胶王４０２９１１５０３□ｇｆ吉５７８论名学号文级别博士硕士空院系／所材料科学与工程学院专业材料科学与工程／ｉｌＥｍａ备注：０“”开□（，开公保密向校学位办申请获批准为保密年月后公＿摘要摘要智能水凝胶由于可以对外界环境做出刺激响应，已经在药物控释领域引起了广泛的

5、关注。聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAAm）凝胶是其中应用最多的热响应性凝胶，在最低临界溶液温度（LCST）会发生明显的相转变。但是传统的PNIPAAm水凝胶的单一热响应和较弱的力学性能限制了其大范围的应用。因此，作为药物控释载体使用时，多重响应性水凝胶更具实用前景。酶催化交联凝胶化法可以在温和的条件下进行，辣根过氧化酶（HRP）酶催化体系交联法已经被作为一种高效制备水凝胶的方法所广泛使用。近年来，具有超高光热转换效率和优异生物相容性的氧化石墨烯（GO）被作为前体广泛应用于制备纳米复合材料。因

6、此，将光热转换材料GO摻杂到PNIPAAm水凝胶中可以赋予复合水凝胶远程和无害的近红外光（NIR）控制响应性。本论文以酪胺（Tyr）接枝改性的聚（N-异丙基丙烯酰胺-丙烯酸-酪胺）/Poly(NIPAAm-co-AAc-g-Tyr)和氧化石墨烯（GO）为原料，通过HRP/H2O2酶催化交联法制备了近红外光热响应性的纳米复合水凝胶；以巯基功能化的Poly(NIPAAm-co-SH)为凝胶前体，通过HRP/Tyr酶催化体系制备了温度和氧化还原双响应性水凝胶，具体工作如下：（1）第一部分以酪胺（Tyr）

7、接枝改性的Poly(NIPAAm-co-AAc-g-Tyr)为凝胶前体、氧化石墨烯（GO）为纳米填料，通过HRP/H2O2酶促体系制备了光热响应性聚合物/氧化石墨烯纳米复合（NC）水凝胶。由于NIPAAm和AAc基团的存在，该纳米复合凝胶具有优异的温度和pH响应性，GO赋予了其近红外光响应性。实验结果表明，这种NC水凝胶可在生理条件下快速制备，通过改变凝胶前体、HRP和H2O2的浓度，可以对凝胶化速率进行调控。流变学分析表明，GO的引入提高了复合凝胶的力学强度。溶胀结果证实了该NC水凝胶具有温度、

8、pH和离子强度多重敏感性。SEM图可以观察到高度均匀的三维多孔网络结构。更重要的是，NC水凝胶表现出优异的近红外响应性。以拓扑替康（TPT）为模型药物制备载药NC水凝胶，结果表明，酸性条件和近红外辐射都可以加速NC水凝胶对TPT的释放，因此，这种可注射和近红外响应的纳米复合水凝胶有望成为临床治疗的有效药物载体。（2）在第二部分中，我们研究了一种酶介导的、温度和氧化还原敏感的、二硫键交联的水凝胶，这种凝胶是通过HRP和酪胺氧化交联巯基聚合物制备的。I摘要巯基功能化的Poly(NIPA