生物质衍生掺杂碳基催化剂的制备及其在电催化中的应用

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1、ZSTUZhejiangSci-TechUniversity硕士专业学位论文ProfessionalMaster’sThesis中文论文题目:生物质衍生掺杂碳基催化剂的制备及其在电催化中的应用英文论文题目：Preparationofthebiomass-deriveddopedcarboncatalystsandtheirapplicationinelectrocatalysis专业学位类别：工程硕士专业学位领域：材料工程作者姓名：李涛指导教师：张明（讲师）完成日期：2017年12月18日浙江理工大学硕士学位论文生

2、物质衍生掺杂碳基催化剂的制备及其在电催化中的应用II浙江理工大学硕士学位论文生物质衍生掺杂碳基催化剂的制备及其在电催化中的应用生物质衍生掺杂碳基催化剂的制备及其在电催化中的应用摘要能源作为人类从事各种生产活动的原动力，与人类的日常活动息息相关，是人类社会发展的物质基础。随着全球能源危机的爆发，矿物燃料快速消耗，供给矛盾日益尖锐，进而导致了局部地区政治危机的爆发。并且由于矿物燃料的大量燃烧引起环境恶化导致了全球范围内的环境污染。因此，研究和开发清洁、可持续的环境友好型能源成为人类社会亟待解决的任务。氢能被称为人类社会

3、发展的终极能源，越来越受到全球科学家的关注。电解水制氢技术是目前应用较广且比较成熟的获得氢气的方法之一。目前商业上电解水反应催化效率最佳的电极依然是Pt、Pd、Ru、Ir等贵金属，其催化活性高，但价格昂贵，探明储量低，制备的中间过程产生大量污染物，大大制约了电解水工业化的发展和推广，所以研发储量丰富、环境友好型、廉价、高催化活性的非贵金属电解水催化剂是新一轮能源经济的桥头堡。针对当下碳基催化剂的前驱体来源单一的问题，本文尝试采用廉价的天然生物质作为原料，通过一定的热处理，制备了一系列新型高比表面积、不同特征形貌结构

4、的电解水催化剂。评估了制备工艺、化学组成、制备条件等对于催化剂结构、形貌、以及催化性能的影响，并初步探索了生物质衍生掺杂碳基催化剂的电解水催化机理。首先以家蚕茧作为前驱体，采用浸渍法负载钴、锰金属，以高温碳化石墨化方法，制备出了具有蜂窝状结构的钴-锰/蚕茧碳材料（Co-Mn/SCC）催化剂。通过改变Co-Mn金属的质量分数来调控蜂窝状结构的表面形貌，可以形成孔洞分布均匀，金属活性位点暴露的蜂窝状形貌，这种结构缩短了电子转移路径并增强了材料的导电性。3.0%Co-Mn/SCC具有最佳的析氢性能，过电位为151mV，-

5、1Tafel斜率为130mVdec；2.0%Co-Mn/SCC具有最佳的析氧性能，初始电位为-11.5V，Tafel斜率为143mVdec。其次我们利用生物质家蚕茧作为前驱体材料，采用浸渍法负载钴、镍金属，在CVD过程中掺杂S元素，制备出了一种类海葵式钴镍硫/蚕茧碳材料（CoNiS/SCC）催化剂。通过改变Co、Ni金属的质量分数来调控结构和表面IV浙江理工大学硕士学位论文生物质衍生掺杂碳基催化剂的制备及其在电催化中的应用形貌，可以形成分布均匀的类海葵式碳纳米管包覆过渡金属硫化物的催化剂。随着结晶度的提高以及石墨碳

6、结构的形成，大大增强了材料的导电性。电化学性能测试表明5.0%CoNiS/SCC具有最佳的析氧性能，初始电位为1.5V，Tafel斜率-1为151mVdec，并表现出良好的稳定性。最后我们通过KOH活化家蚕茧后，采用CVD法碳化，制备出KOH活化蚕茧的碳材料（KOH/SCC），并将其应用于HER阴极催化材料。家蚕茧在通过KOH活化以及进一步碳化后，得到了一种网络空间结构的多孔形貌，其孔径尺寸在30nm左右。对样品进行电催化析氢行为的测试后表明，KOH/SCC材料具有121mV的起始电位，大大优于没有经过KOH活化的

7、SCC，并且表现出一定的稳定性。关键词：生物质；碳基催化剂；家蚕茧；电解水V浙江理工大学硕士学位论文生物质衍生掺杂碳基催化剂的制备及其在电催化中的应用Preparationofthebiomass-deriveddopedcarboncatalystsandtheirapplicationinelectrocatalysisAbstractAsthedrivingforceofhumanbeingsengagedinvariousproductionactivities,energyiscloselyrelated

8、tothedailyactivitiesofhumanbeingsanditisthematerialbasisofhumandevelopment.Withtheoutbreakoftheglobalenergycrisis,therapidconsumptionoffossilfuelsandtheincreasinglyacutesupplycontr