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时间:2019-05-16
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1、分类号:O611.4单位代码:10183研究生学号:2015332005密级:公开研研究生学位论文题目吉林大学硕士学位论文(学术学位)作者生命起源前两亲分子的合成及自组装姓名TheSynthesisandSelf-assemblyofAmphiphilesBeforetheOriginofLife作者姓名:高静专业:无机化学吉林研究方向:无机固体化学大学指导教师:冯守华教授培养单位:化学学院2018年5月生命起源前两亲分子的合成及自组装TheSynthesisandSelf-assemblyofAmphiphilesBeforetheOriginofLife作者姓名:高静专业名称:无机
2、化学指导教师:冯守华教授学位类别:理学硕士答辩日期:2018年月日未经本论文作者的书面授权,依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人,均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用(但纯学术性使用不在此限)。否则,应承担侵权的法律责任。吉林大学博士(或硕士)学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交学位论文,是本人在指导教师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识
3、到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名:日期:年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院:本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容,愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊(光盘版)电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿,希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版,并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用,同意按章程规定享受相关权益。论文级别:☑硕士□博士学科专业:无机化学论文题目:生命起源前两亲分子的合成及自组装作者签名:指导教师签名:年月日作者联系地址(邮编):吉林省长春市前进大街2699
4、号吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室(130012)作者联系电话:0431-85168580摘要生命起源前两亲分子的合成及自组装论文作者:高静指导老师:冯守华教授专业名称:无机化学摘要生命如何起源?这个问题古老、神秘、而又充满着挑战。地球上生命起源的进化遵从着由简到繁的过程,如何实现这一进化历程是现阶段科学问题中的未解之谜。生命的起源过程可大致分为两个阶段,一是化学小分子进化为寡肽、核苷酸链、磷脂等生命物质,二是大分子生命物质发生复杂的相互作用组装为原始细胞,即生命起源前化学及其向简单生物学过渡这两个重要过程。最特殊的一类有机化合物的出现是生命起源前两亲分子的合成,两亲性物质的出
5、现是生命起源前合成向简单生物学过渡的标志性研究之一。脂肪酸的化学结构简单,仅为现代细胞膜组成磷脂的一部分,加上其特有的两亲性质,能在水溶液中自组装成囊泡,被视为原始细胞膜的可能组成成分。然而,其易受环境因素干扰,最佳形成囊泡的酸碱度值为其对应酸的pKa值,在较酸性和较碱性条件下分别变成对应的酸滴和胶束溶液,同时,羧酸囊泡还极易受到水溶液中盐离子的破坏。本论文研究了生命起源前两亲分子的非生物合成及自组装,模拟了原始地球的两种重要的环境条件——水热生命起源及蒸发池模型,分别得到了长直链醇和羧酸甘油酯化合物,均能够增强脂肪酸囊泡的抗环境干扰能力,通过实验研究,探索了生命起源中原始细胞膜的进化
6、过程。我们首先模拟了碱性热液喷口环境,探索长链醇的合成过程和反应机理,并研究长直链醇对于原始细胞膜的稳定性的影响。选取生命起源前可能存在的小分子化合物乙醇为原料,而铜及其氧化物的存在,在足够长的反应时间下能明显检测到丁醇、己醇、辛醇甚至是癸醇化合物的生成。通过对主产物产率和中间产物的分析,我们推测出了乙醇向长链醇转化的反应机理,认为在该反应中,经历了乙醇脱氢、羟醛缩合及加氢反应三个步骤,我们将Guerbet反应引入到水热合成体系,模拟海底热液喷口环境,实现了小分子醇向长链醇化合物的转化,为生命I摘要起源前长链醇的非生物合成提供了新的可能途径,同时,长直链醇的生成,利于脂肪酸在更宽的酸碱
7、度范围内形成双/多分子层膜结构。在生命细胞起源过程中具有重要意义。此外,我们模拟了浅水湖泊、沙滩的蒸干再水化环境,完成了近中性条件下癸酸向癸酸甘油酯的转化,并研究蒸干再水化体系下囊泡对有机化合物的封装以及癸酸甘油酯的存在对癸酸囊泡稳定性的影响。实验中选取生命起源前能稳定存在的脂肪酸和甘油为原料,酯化产物主要是一癸酸甘油酯的两种同分异构体,同时,随着温度的升高,酯产物产率能达到4.7%。蒸干再水化体系使得囊泡在形成过程中能封装溶液中的有机物,为有
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