基于异腈单体的聚合反应研究

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1、硕士学位论文基于异腈单体的聚合反应研究作者姓名丁杰学科专业材料学指导教师秦安军教授所在学院材料科学与工程学院论文提交日期2018年4月ResearchonthepolymerizationbasedonisocyanidesADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:DingJieSupervisor:Prof.QinAnjunSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号:063学校代号:10561学号:201520114868华南理工大

2、学硕士学位论文基于异腈单体的聚合反应研究作者姓名:丁杰指导教师姓名、职称:秦安军教授申请学位级别:工学硕士学科专业名称:材料学研究方向:基于三键的高分子合成化学论文提交日期:2018年4月23日论文答辩日期:2018年5月31日学位授予单位:华南理工大学学位授予日期:年月日答辩委员会成员:主席:张艺教授委员:梁国栋教授,秦安军教授,赵祖金教授,胡蓉蓉教授摘要异腈作为有机合成化学中重要的氮源,无论是在杂环化学还是在多组分反应等都得到了广泛的应用。随着异腈有机小分子反应研究的不断推进,人们试图将异腈这类化合物应用于聚合物的合成,以制备含有杂原子的聚合物材料

3、。近年来,仅有为数不多的几个课题组致力于异腈的聚合研究,主要集中在异腈的活性/可控聚合,多组分聚合反应等,而聚合物的结构则仅限于聚异腈、聚酯或聚酰胺这几类,缺乏多样性,仍有大量基于异腈的聚合反应亟待我们去开发。因此,建立基于异腈的新型聚合反应,制备具有新颖结构的聚合物就显得尤为重要。在本文中,我们开首先发了异腈与叠氮制备聚碳二亚胺的聚合反应。通过系统的聚合条件优化,表明该聚合反应具有高效、快速、条件温和(6h,室温)等优点,成功以高达93%的产率制备了聚碳二亚胺,重均分子量可达75000g/mol。而且,所制得的聚合物具有高热稳定性和高折光指数等。此外

4、,该聚合物可以轻易地被有机酸所后功能化,得到聚N-酰基脲。同时,可以将异腈、叠氮、有机酸进行一锅法多组分串联反应,同样可以得到聚N-酰基脲。在聚合物中引入TPE结构单元,P1/2c与PAU-3都展现出聚集荧光增强行为。其次,我们成功开发了异腈、磺酰叠氮与芳香胺的多组分聚合反应。该反应在空气o氛围中,80C下反应1h就可以99%的产率得到分子量高达39800g/mol的磺酰胍聚合物。而且聚合物具有优异的溶解性和非常好的热稳定性。未来,基于异腈单体的性质,我们可以开发出更多异腈参与的聚合反应,以制备更多性能优良、丰富多彩的聚合物材料。关键词:异腈;聚碳二亚

5、胺;多组分聚合;聚磺酰胍IAbstractIsocyanides,asimportantcompoundsforsynthesisofnitrogen-containingmaterials,havebeenwidelyusedbothinheterocyclicchemistryandinmulticomponentreactions.Withthecontinuousprogressofresearchontheorganicreactionofisocyanides,peoplehavetriedtoapplysuchcompoundstosyn

6、thesizepolymermaterialswithheteroatoms.Inrecentyears,onlyafewresearchgroupshavedevotedthemselvestothestudyofthepolymerizationonisocyanides,whichmainlyfocusontheactive/controlpolymerizations,orthemulticomponentpolymerizations,etc.Butthespeciesofpolymers,lackingofdiversity,arelimi

7、tedtopolyisocyanides,polyestersorpolyamides.Therearestillalargenumberofisocyanides-basedpolymerizationstobediscovered.Therefore,itisveryimportanttodevelopanovelpolymerizationbasedonisocyanidesandpreparepolymerswithnovelstructures.Inthesecondchapter,wedevelopedapolymericmethodolo

8、gyforthepreparationofpolycarbodiimidesbasedonis

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1、硕士学位论文基于异腈单体的聚合反应研究作者姓名丁杰学科专业材料学指导教师秦安军教授所在学院材料科学与工程学院论文提交日期2018年4月ResearchonthepolymerizationbasedonisocyanidesADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:DingJieSupervisor:Prof.QinAnjunSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号:063学校代号:10561学号:201520114868华南理工大

2、学硕士学位论文基于异腈单体的聚合反应研究作者姓名:丁杰指导教师姓名、职称:秦安军教授申请学位级别:工学硕士学科专业名称:材料学研究方向:基于三键的高分子合成化学论文提交日期:2018年4月23日论文答辩日期:2018年5月31日学位授予单位:华南理工大学学位授予日期:年月日答辩委员会成员:主席:张艺教授委员:梁国栋教授,秦安军教授,赵祖金教授,胡蓉蓉教授摘要异腈作为有机合成化学中重要的氮源,无论是在杂环化学还是在多组分反应等都得到了广泛的应用。随着异腈有机小分子反应研究的不断推进,人们试图将异腈这类化合物应用于聚合物的合成,以制备含有杂原子的聚合物材料

3、。近年来,仅有为数不多的几个课题组致力于异腈的聚合研究,主要集中在异腈的活性/可控聚合,多组分聚合反应等,而聚合物的结构则仅限于聚异腈、聚酯或聚酰胺这几类,缺乏多样性,仍有大量基于异腈的聚合反应亟待我们去开发。因此,建立基于异腈的新型聚合反应,制备具有新颖结构的聚合物就显得尤为重要。在本文中,我们开首先发了异腈与叠氮制备聚碳二亚胺的聚合反应。通过系统的聚合条件优化,表明该聚合反应具有高效、快速、条件温和(6h,室温)等优点,成功以高达93%的产率制备了聚碳二亚胺,重均分子量可达75000g/mol。而且,所制得的聚合物具有高热稳定性和高折光指数等。此外

4、,该聚合物可以轻易地被有机酸所后功能化,得到聚N-酰基脲。同时,可以将异腈、叠氮、有机酸进行一锅法多组分串联反应,同样可以得到聚N-酰基脲。在聚合物中引入TPE结构单元,P1/2c与PAU-3都展现出聚集荧光增强行为。其次,我们成功开发了异腈、磺酰叠氮与芳香胺的多组分聚合反应。该反应在空气o氛围中,80C下反应1h就可以99%的产率得到分子量高达39800g/mol的磺酰胍聚合物。而且聚合物具有优异的溶解性和非常好的热稳定性。未来,基于异腈单体的性质,我们可以开发出更多异腈参与的聚合反应,以制备更多性能优良、丰富多彩的聚合物材料。关键词:异腈;聚碳二亚

5、胺;多组分聚合;聚磺酰胍IAbstractIsocyanides,asimportantcompoundsforsynthesisofnitrogen-containingmaterials,havebeenwidelyusedbothinheterocyclicchemistryandinmulticomponentreactions.Withthecontinuousprogressofresearchontheorganicreactionofisocyanides,peoplehavetriedtoapplysuchcompoundstosyn

6、thesizepolymermaterialswithheteroatoms.Inrecentyears,onlyafewresearchgroupshavedevotedthemselvestothestudyofthepolymerizationonisocyanides,whichmainlyfocusontheactive/controlpolymerizations,orthemulticomponentpolymerizations,etc.Butthespeciesofpolymers,lackingofdiversity,arelimi

7、tedtopolyisocyanides,polyestersorpolyamides.Therearestillalargenumberofisocyanides-basedpolymerizationstobediscovered.Therefore,itisveryimportanttodevelopanovelpolymerizationbasedonisocyanidesandpreparepolymerswithnovelstructures.Inthesecondchapter,wedevelopedapolymericmethodolo

8、gyforthepreparationofpolycarbodiimidesbasedonis

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