高效双孔镍基催化剂的构建及在甲烷二氧化碳重整反应中的催化性能研究

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1、硕士学位论文高效双孔镍基催化剂的构建及在甲烷二氧化碳重整反应中的催化性能研究作者姓名林小荣学科专业分析化学指导教师李白滔教授所在学院化学与化工学院论文提交日期2018年5月Designofhighlyactivenickel-basedcatalystswithbimodalporousstructureandtheirperformanceinmethanereformingwithCO2ADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LinXiaorongSupervisor：Prof.LiBaitaoSouthChinaUni

2、versityofTechnologyGuangzhou,China分类号：TQ426学校代号：10561学号：201520116800华南理工大学硕士学位论文高效双孔镍基催化剂的构建及在甲烷二氧化碳重整反应中的催化性能研究作者姓名：林小荣指导教师姓名、职称：李白滔教授申请学位级别：硕士学科专业名称：分析化学研究方向：纳米材料合成、表征及分析应用论文提交日期：2018年4月24日论文答辩日期：2018年6月1日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：王秀军教授委员：李白滔教授、邓远富教授、魏小兰教授、王黎明教授摘要从环境和经济的角度来看，甲烷二氧化碳重整反应（

3、简称DRM反应）是一种经济实惠、环境友好的技术，不仅合理利用储量丰富的甲烷，而且将CO2转化为有用的化学品。本论文着重考察双孔镍基催化剂的催化性能，目的是为重整体系提供一类高效稳定的催化剂。以二氧化硅负载镍基催化剂为基础，充分探究合成条件（陈化时间）、杂原子添加（锆）和合成策略（一步法、浸渍法）在DRM反应中对催化性能的影响。凭借N2吸附-脱附曲线、X-射线粉末衍射、透射电子显微镜、H2程序升温还原、紫外-可见漫反射、热重分析等测试手段对催化剂的孔道结构、形貌和其他表面信息进行详细分析，系统阐明催化剂的双孔结构、适量ZrO2和一步法在提高催化剂性能方面的关键作用。首先，通过模板法合成双孔

4、二氧化硅BS-x，表征结果显示：陈化时间可明显改变载体的孔道结构，陈化时间的增加使第一种孔数量减少，第二种孔数量和孔径相应增加。载体孔道结构的变化对催化剂的物理化学性质有显著影响。随着陈化时间的增加，催化剂的比表面积、孔容和孔径增加、金属与载体的相互作用增强以及Ni分散度增大。陈化时间为96h时，这些数值达到最大，故Ni/BS-96催化剂展现出最高的初始反应活性。其次，详细研究助剂ZrO2的添加对双孔镍基催化剂Ni-Zr/BS-48的催化性能影响。活性测试结果表明，所有Zr修饰镍基催化剂均比不掺杂单金属催化剂表现出更高的反应活性和稳定性，这归因于ZrO2的添加可有效降低金属Ni的粒径，增

5、强金属-载体相互作用和增加催化剂的碱性。另外，Ni-0.022Zr/BS-48催化剂的催化表现最优，这是由于适量锆的掺杂在维持催化剂的孔道结构和提高Ni颗粒的抗烧结方面具有重要的作用。最后，采取一步法且通过不同碱如NaOH、NH3·H2O和Urea处理分别得到无孔、单孔和双孔镍基催化剂，并与浸渍法制备的单孔（Ni/M-SiO2）、双孔（Ni/B-SiO2）催化剂作为对比。研究显示：孔道结构对催化性能有明显影响。相比于单孔催化剂，双孔镍基催化剂（Ni/B-SiO2和Ni-SiO2-Urea）在DRM反应中展现出更高的活性和稳定性。相比于单孔或双孔催化剂，无孔Ni-SiO2-NaOH的催化性

6、能较差，归因于其表面积的急剧下降。一步法制备的催化剂拥有很小的Ni颗粒和很强的金属-载体相互作用，从而使Ni-SiO2-Urea催化剂比具有类似孔结构的Ni/B-SiO2催化剂表现出更高的活性和稳定性。关键词：甲烷干重整；镍基催化剂；双孔二氧化硅；陈化时间；锆；制备方法IAbstractFromeconomicandenvironmentalperspectives,dryreformingofmethane(DRM)isacost-effectiveandenvironmentallyfriendlytechnologythatnotonlymakesrationalapplicati

7、onoftheabundantmethanebutalsoconvertsgreenhousegasCO2intousefulchemicals.Inordertodevelopactiveandstablecatalystforthereformingsystem,herein,thenickel-basedcatalystswithbimodalstructurewasemphaticallyinvestigated.Based