上转换、时间分辨、核磁共振多模态纳米荧光探针的制备与应用

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1、分类号：学校代码：１０１６５密级：学号：２０１５１１０００７０６遶掌坪範大學硕士学位论文上转换、时间分辨、核磁共振多模态纳米荧光探针的制备与应用作者姓名：张玉凤学科、专业：分析化学研究方向：现代仪器分析导师姓名：张琳博士２０１８年５月分类号：学校代码：10165密级：学号：201511000706硕士学位论文上转换、时间分辨、核磁共振多模态纳米荧光探针的制备与应用作者姓名：张玉凤学科、专业：分析化学研究方向：现代仪器分析导师姓名：张琳博士2018年5月辽宁师范大学硕士学位论文摘要荧光成像技术作为一种非侵

2、入式成像方式，在组织、活体成像方面具有较高的灵敏度和准确性，所以在生物学领域得到广泛应用。大量荧光材料如有机荧光染料、量子点、金属络合物、上转换材料等已成功应用于荧光成像。其中上转换纳米材料具有光稳定性强、组织穿透力强、细胞毒性低等优点，所以越来越多上转换材料应用于生物成像、细3+3+胞标记、药物传递、核磁成像等方面。时间分辨荧光是利用具有长荧光寿命的Eu、Tb、3+Sm的螯合物来消除生物组织本身的短寿命背景荧光干扰，使其在荧光成像方面具有高灵敏度、长荧光寿命、低背景荧光等优点。此外核磁共振成像在医学领域中是一种常见的成像方法，核磁造影剂可以提高

3、核磁成像的对比度和分辨率，常用的造影剂大多数为3+掺杂Gd和磁性氧化铁的合成材料。结合三种成像的优点，本文开发一种可以同时具有上转换、时间分辨、核磁共振成像的多模态纳米荧光探针成为一种新的设计思路。本论文设计并制备一种多模态纳米荧光探针，主要包括以下几个方面：3+3+3+首先利用水热法合成NaYF4:Yb/Nd/Ho。通过扫描电镜表征，得出上转换纳米3+3+3+粒子NaYF4:Yb/Nd/Ho尺寸均大于100nm，不利于生物成像应用。通过改变上转换纳米粒子基质，制备出以NaGdF4为基质且尺寸小于20nm的上转换纳米粒子3+3+3+3+NaGdF

4、4:Yb/Nd/Ho。并通过调节掺杂离子比例进行发光性能的优化,最后得出当Yb，3+3+Nd，Ho的掺杂比例分别为7.5%，4%，1%时上转换纳米粒子发光效率最佳。随后，利用反相微乳液方法：以IgepalCO-520为表面活性剂，正硅酸乙酯（TEOS）为硅烷化试剂，氨水为引发剂进行聚合反应，利用共价键合了时间分辨荧光前驱体3+APTES-BHHBCB-Eu的二氧化硅包裹上述合成的上转换纳米粒子，形成表面带有氨基的核壳型纳米粒子（TUM-NPs），并对其形貌和光学性质进行表征，结果显示TUM-NPs上转换发光性能良好、可进行时间分辨荧光测定且颗粒分

5、散均匀，平均粒径小于50nm。将TUM-NPs与叶酸（Folicacid，简称FA）共价键合后制备成探针TUM-NPs-FA用于人类宫颈癌（HeLa）细胞的时间分辨和上转换荧光成像测定。实验结果充分证明了TUM-NPs-FA可用于HeLa细胞的上转换成像和时间分辨荧光成像。将TUM-NPs-FA进行核磁共振驰豫测定，证明了该纳米探针存在磁性，有望应用于核磁共振成像。关键词：上转换；时间分辨；光学成像；核磁共振成像-I-上转换、时间分辨、核磁共振多模态纳米荧光探针的制备与应用Upconversion,Time-gated,NuclearMagnet

6、icResonanceMultimodeImagingfluorescenceprobe:synthesisandapplicationAbstractFluorescenceimagingtechnologyisakindofnon-invasiveimaging,whichhashighsensitivityandaccuracyforinvivoimaging.Therefore,fluorescenceimaginghasbeenwidelyusedinbiologicalandmedicalfields.Manyfluorescentm

7、aterials,suchasorganicfluorescentdyes,quantumdotsandmetalcomplexes,havebeensuccessfullyusedinfluorescenceimaging.Upconversionmaterialshavetheadvantagessuchasgoodchemicalstability,strongtissuepenetrationandlowcytotoxicity,thereforemoreandmoreupconversionmaterialsareusedinthebi

8、ologicalimaging,cellmarking,drugdelivery,magneticimagingandsoon.3+3+