水溶性上转换荧光纳米材料的制备与生物成像应用

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1、分类号：密级：学校代码：10165学号：201011012逢掌何筢大学硕士学位论文沁雕乳怼水溶性上转换荧光纳米材料的制备与生物成像应用作者姓名：学科、专业：研究方向：导师姓名：单爽分析化学荧光探针吴晶博士2013年05月学位论文独创性声明本人承诺：所呈交的学位论文是本人在导师指导下所取得的研究成果。论文中除特别加以标注和致谢的地方外，不包含他人和其他机构已经撰写或发表过的研究成果，其他同志的研究成果对本人的启示和所提供的帮助，均已在论文中做了明确的声明并表示谢意。学位论文作者虢牲学位论文版权的使用授权书本学位论文作者完全了解辽宁师范大学有关保留、使用学位论文的规定，及学校

2、有权保留并向国家有关部门或机构送交复印件或磁盘，允许论文被查阅和借阅。本文授权辽宁师范大学，可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库并进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文，并且本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后使用本授权书。学位论文作者签名：鞑指导教师签名：k批协签名日期：伽I；年多月≯≯日辽宁师范大学硕士学位论文摘要上转换荧光纳米材料由于具有一些独特的优点，如：光稳定性好，对生物体损伤小，背景荧光干扰小，具有较强的组织穿透能力，是活体荧光成像的优良探针材料。利用活体荧光成像探针可以直接观察动物体内的基因表达和细

3、胞活动，近年来引起了广泛关注。因此制备一种生物相容性好的上转换荧光纳米材料具有重要意义。本论文分别采用水热法和热分解法合成了上转换荧光纳米微粒NaYF4：Yb3+／Er3+(Tm”)。在此基础上，在1一十八烯溶剂中，加热到140℃，反应2-4小时，合成了复合上转换荧光纳米微粒NaYF4：Yb3十／Er3+@Au和NaYF4：Yb3+／Er3十@Ag。然后分别采用XPS、XRD、TEM、紫外光谱和荧光光谱表征，确定上转换荧光纳米微粒的组成、晶相、形貌以及光学性质。结果表明所制备的上转换荧光纳米微粒NaYF4：Yb3Ⅶr3+(Tin”)为立方相或六方相：粒径均在20纳米以下，

4、并且粒径均一；以980rim激光器激发时，可以在540nm和660nm处发射出可见光；在上转换荧光纳米微粒NaYF4：Yb3+／E?+表面担载Au或Ag纳米粒子后，可使纳米微粒NaYF4：Yb3+／Er3十的上转换荧光强度比值(660／540nm)最大增大3．1倍，实现光谱可以调谐，有利于提高组织穿透能力，使其更适合做活体荧光成像探针。采用配体氧化法和配体交换法对上转换荧光纳米微粒进行表面修饰，通过水溶性分析、TEM、荧光光谱以及红外光谱表征，确定修饰后的上转换荧光纳米微粒可以均匀、稳定的分散在水中，并且其粒径、晶相、形态、上转换荧光性质均不会发生改变。然而在氧化法修饰过

5、程中易生成Mn02，氧化修饰后的上转换荧光纳米微粒也会受到极性溶剂水的影响容易发生荧光淬灭现象。配体交换法修饰上转换荧光纳米微粒操作简单，如果配体分子结构中含有多个亲水基团且带有相同电荷，有利于使上转换荧光纳米微粒长时问均匀稳定地分散在水中。活体荧光成像结果表明：将柠檬酸修饰后的水溶性上转换荧光纳米微粒NaYF4：Yb3十／Er3+注射到小鼠肌肉中，可以看到清晰的荧光成像，并且在660nm处荧光的组织穿透能力明显强于540nm处的。因此，上转换荧光纳米材料有望成为活体成像的优良探针材料。关键词：上转换荧光；纳米微粒；荧光探针；活体成像水溶性上转换荧光纳米材料的制备与生物成

6、像应用Synthesisandbiologicalimagingapplicationsofwatersolublerare—earthupconversionnanoparticlesAbstractRare—earthupconversionnanoparticles(UCNPs)havebeenconsideredasexcellentfluorescentprobesforinvivofluorescenceimagingduetotheirmanyuniquemerits，suchassuperiorphotostability,absenceofphotoda

7、magetoliveorganisms，lowautofluorescencebackground，andhighlightpenetrationdepthinbiologicaltissues．Invivofluorescenceimagingprobecanbeusedtomonitorgeneexpressionandcellularactivitydirectly，thathascausedwidepublicconcerninrecentyears．Consequently，thedevelopmentofbioco