基于新型交联剂的改性壳聚糖制备及除氟性能研究

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1、基于新型交联剂的改性壳聚糖制备及除氟性能研究摘要饮用水的氟污染是导致我国地氟病流行的主要原因。现有的除氟技术中，吸附法应用简便，成本较低，特别适宜于分散式高氟水处理，其关键技术是研制高效、安全、经济的除氟剂。本研究以壳聚糖微球为基体，先后对其进行乙二醇二缩水甘油醚(EGDE)交联改性和镧离子螯合改性，研发高效安全的吸附材料(CEB．La)，并对CEB．La的制备条件、物理化学特征、吸附性能、制备及吸附机理等进行探讨。结果表明：(1)正交试验优化得到CEB．La制备条件为：先将EGDE与壳聚糖微球以摩尔比1：2混合，20℃下交联4h得到CEB；而后按29·Ld的投加量将C

2、EB加入40℃的La3+溶液(O．020mol·L。1)中，螯合3h；各条件对除氟率的影响次序为：交联温度>螯合时CEB投加量>螯合时间>交联时间>EGDE用量。吸附剂在水中的稳定性试验表明，当饮用水的pH值介于7．0～8．5时，CEB．La具有较好的稳定性，随着pH值降低，溶解性略有增加。(2)采用单因素试验分别优化了CEB．La的静态吸附和动态吸附条件。除氟剂最优的静态吸附条件为：温度50℃，pH7．0，吸附时间30rain，振荡频率120rpm，CEB-La用量39·L-1。在该条件下，浓度10mg·L-1含氟水的除氟率可达92．9％，处理后的F-浓度为0．71m

3、g-L一，满足《生活饮用水卫生标准》的要求(

4、3ml·min。1时，该吸附剂适于处理F．浓度2—15mg·L．1范围的高氟水。对于F-浓度2mg·L-1和5mg·L。1的含氟水，穿透时间分别为240min和120rain，对应出水体积分别为720ml和360ml。根据Thomas模型计算的除氟剂动态饱和吸附容量Qo可达3．67mg·g-1，Thomas速率常数KT介于3．26“．20ml·mg-1．min以之间。(3)对于吸附达到饱和的除氟剂，经0．5mol·L-1的NaOH溶液处理6h后，再与La3+溶液螯合，可使除氟性能得到有效恢复，吸脱附循环再生10次后，吸附容量基本保持不变，除氟剂有较好的重复使用性。与动态

5、吸附试验结果结合分析，本研究制备的除氟剂应用成本为O．30~o．60元／天，具有较好的实用性。(4)采用红外光谱(FTIR)、X一射线衍射(XRD)对除氟剂的制备及吸附机理进行探讨。XRD的结果表明，与壳聚糖微球相比，改性壳聚糖的结晶能力下降，有利于La3+的负载和F-的吸附。FTIR分析表明，交联反应主要发生于EGDE与壳聚糖分子中．NH2、C6．OH之间；螯合反应中，因交联反应引入的仲羟基及壳聚糖分子链的C3．OH均可与La3+配位。CEB．La吸附F‘的机理分析表明，除氟剂不仅对F。存在化学吸附作用，还存在与F。之间的氢键作用。CEB仲羟基与La3+的配位反应以及

6、CEB．La与F。之间的离子交换反应为XRD物相检索结果所证实。关键词：壳聚糖；乙二醇二缩水甘油醚；镧；吸附；氟离子StudyonthepreparationanddefIuoridationpropertiesofmodifiedchitosanusingnewcrossIinkingagentAbstractFluoridepollutionindrinkingwateristhemajorcauseofendemicfluorosisspreadinginChina．Varioustechnologiesareadoptedtoreducetheexcessive

7、fluorideconcentrations．Duetoitssimplicityandlowcost，adsorptionisoneofthemostmatureandwidelyuseddefluoridationtechnologies，especiallyfordistributeddrinkingwatertreatment．Thekeytechniqueisthepreparationandapplicationofanefficient，safeandeconomicfluorideagent．Inthisstudy,ane