基于铁酞菁的仿生催化剂对抗生素催化降解性能研究

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1、学校代码：10286分类号：TU99密级：公开UDC：628.3学号：150998基于铁酞菁的仿生催化剂对抗生素催化降解性能研究研究生姓名：付顺导师姓名：孙越申请学位类别工学硕士学位授予单位东南大学一级学科名称土木工程论文答辩日期2018年6月5日二级学科名称市政工程学位授予日期2018年月日答辩委员会主席苏庆评阅人S005402-1S005402-22018年6月6日硕士学位论文基于铁酞菁的仿生催化剂对抗生素催化降解性能研究专业名称：市政工程研究生姓名：付顺导师姓名：孙越STUDYONCATALYTICPERFORMANCESOFBIOI

2、NSPIREDCATALYSTBASEDONIRONPHTHALOCYANINEFORDEGRADATINGANTIBIOTICSAThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYFuShunSupervisedbySunYueDepartmentofMunicipalEngineeringSoutheastUniversityMay2018东南大学学位论文独创性声明１在导耐麵肛作雇循研究成果。旨导下翻本人声明所驳的学位论文

3、是我个人尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过価使脈酣料。与我的研宄成果，也不健減辦献学贼它随机＿学位舰了谢意。一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示〇＇－“關：和％＾－研宄生签名：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、国家图书馆、《中国学术期刊（光盘版）》电子杂、中国科学技术信息研宄所志社有限公司、万方数据电子出版社、北京万方数据股份有限公司有权保留本人所送交学位。论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文本人电子文档

4、的一内容和纸质论文的内容相致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研究生院办理。研宄生签名：导师签名：日期：？ｍ摘要摘要针对抗生素废水的处理，以氯甲基化聚苯乙烯交联微球（R）作为骨架，胺化引入轴向配体4-氨基吡啶（4-ampy），并共价接枝铁酞菁（FePc），制备了仿生催化剂R-N-Fe。采用紫外-可见吸收光谱、红外光谱、Zeta电位、扫描电子显微镜、N2吸附-脱附分析、功能基含量分析等对

5、R-N-Fe进行了表征，确保材料的成功合成及对其性质多方位地掌控。研究了R-N-Fe/H2O2体系对盐酸土霉素（OTCH）的去除性能。结果表明：骨架负载化可以有效保证FePc的催化活性，同时4-氨基吡啶通过N···Fe配位的推电子功能，不仅提升了催化剂活化H2O2的能力，弱化光照对其性能的影响，节约成本，而且加速了Fe(III)向Fe(II)的转换，保障整体反应高效运转、稳定循环。采用叔丁醇猝灭实验和电子顺磁共振（EPR）技术交互验证了羟基自由基（·OH）是该体系的主导活性物种，并合理推测了R-N-Fe/H2O2体系的运作方式。考察了温度、

6、H2O2浓度、R-N-Fe投加量、OTCH初始浓度、初始pH值等因素对OTCH去除效果的影响。R-N-Fe/H2O2体系可以有效破坏OTCH的四环结构，矿化度较高，整体反应更加符合二级动力学。研究了R-N-Fe/PMS（过一硫酸氢盐，PMS）体系对盐酸四环素（TCH）的去除性能。结果表明：得益于FePc的共轭大环富电子结构与4-氨基吡啶的供电子效应，R-N-Fe在活化PMS方面具有显著优势。抗坏血酸、甲醇、叔丁醇猝灭检测与EPR技术表明硫--酸根自由基（·SO4）和·OH是实现TCH降解的主导活性物种，且·SO4的贡献较大。考-察了温度、P

7、MS浓度、R-N-Fe投加量、共存Cl、初始pH值等因素对TCH去除效果的-影响。局限于·SO4的自身性质与PMS浓度的影响，R-N-Fe/PMS体系对TOC的去除有待进一步提高。合理推测了R-N-Fe/PMS体系降解TCH的运作方式。以R-N-Fe/H2O2体系为例，通过设计响应曲面，建立了该体系去除OTCH的多因素模型，得到了去除OTCH的多因素响应曲面，并对各因素进行优化，得到了在选定区间内的最优工况：T=307.5K、[R-N-Fe]=0.75g/L、[H2O2]=0.06M、初始pH=5.3。验证实验表明，实际与预测的误差较小，模

8、型精确度较高，预测性较好。稳定性实验表明，R-N-Fe的催化性能仅随着使用次数的增加而略微降低，体系能够保持较好的稳定性。关键词：抗生素废水；4-氨基吡啶；铁酞菁；过氧化氢；过一