聚合物前驱体法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂及其催化CO2加氢合成甲醇的催化性能

《聚合物前驱体法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂及其催化CO2加氢合成甲醇的催化性能》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、学校代码：10259学号：146061301密级：上海应用技术大学硕士学位论文题目：聚合物前驱体法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂及其催化CO2加氢合成甲醇的催化性能英文题目：PreparationofCuO-ZnO-ZrO2CatalystbyPolymerPrecursorMethodandItsCatalyticPerformanceforCO2HydrogenationtoMethanol专业：工业催化学院：化学与环境工程学院研究方向：清洁能源与催化姓名：陈大伟指导教师：毛东森教授2017年5月20日聚合物前驱体法制备CuO-ZnO-ZrO2

2、催化剂及其催化CO2加氢合成甲醇的催化性能摘要众所周知，越来越严重的二氧化碳排放导致了温室效应的加剧。另一方面，CO2在本质上是一种有价值的碳资源，可以转化为有用的化学品和燃料。由于甲醇是一种重要的溶剂，并且是生产化学品和燃料添加剂的原料，许多研究人员都集中于CO2加氢合成甲醇的研究，这对社会的可持续发展具有重要意义。聚合物前驱体法被广泛地用来制备掺杂的纳米粉体，归结于得到的粉体具有精准的化学配比和较大的比表面积，但尚未用于CuO-ZnO-ZrO2催化剂的制备。本文采用聚合物前驱体法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂，考察了乙二醇的含量、焙烧温度和络合

3、剂对其催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响，并且与其它制备方法进行了比较，得到如下结果：一、乙二醇含量对聚合物前驱体法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂的影响当柠檬酸(CA)和金属离子的摩尔比为2时，随着制备过程中乙二醇含量(EG与CA的摩尔比分别为1,2,3)的逐渐增加，所制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂的甲醇收率逐渐降低。与催化剂的表征结果进行关联，结果表明CuO-ZnO-ZrO2催化CO2加氢合成甲醇的反应活性不仅与其金属Cu的比表面积(SCu)有关，还与铜和其它氧化物(ZnO和ZrO2)之间的相互作用有关。二、焙烧温度对聚合物前驱体法制备Cu

4、O-ZnO-ZrO2催化剂的影响随着焙烧温度的升高，所制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂的二氧化碳转化率和甲醇的收率均呈现火山型的变化趋势，并且催化剂中逐渐产生了单斜相的氧化锆(m-ZrO2)，从而有利于甲醇选择性的提高。其中，焙烧温度为400°C制备的催化剂具有较大的SCu和二氧化碳转化率。另外，合成甲醇反应的活性主要取决于SCu。三、络合剂对聚合物前驱体法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂的影响考察了络合剂(柠檬酸、酒石酸、甘氨酸、草酸和EDTA)对聚合物前驱体法制备的CuO-ZnO-ZrO2催化性能的影响，结果表明不同的络合剂导致催化剂的比表面积

5、和SCu发生较大的变化，但催化剂的比表面积不是影响催化性能的主要因素。合成甲醇反应的活性不仅与SCu的大小有关，还与Cu与其它氧化物组分之间的相互作用有关。其中，柠檬酸作为络合剂所制备的CuO-ZnO-ZrO2催化性能最佳。四、制备方法对CuO-ZnO-ZrO2催化性能的影响将聚合物前驱体法与共沉淀法、EDTA-柠檬酸络合法和聚合物络合溶液法进行了比较，结果表明，聚合物前驱体法制备的CuO-ZnO-ZrO2催化剂具有更高的甲醇收率和甲醇选择性，而且操作过程简单，是一种制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂较为实用的方法。关键词：聚合物前驱体法；CuO-Zn

6、O-ZrO2催化剂；甲醇合成；CO2加氢PreparationofCuO-ZnO-ZrO2CatalystbyPolymerPrecursorMethodandItsCatalyticPerformanceforCO2HydrogenationtoMethanolAbstractInrecentyears,thegreenhouseeffectresultedfromCO2emissionsbecomesmoreandmoreserious.Ontheotherhand,CO2isavaluablecarbonresourceinnature,whic

7、hcanbeconvertedintousefulchemicalsandfuels.Accordingly,alargenumberofresearchershavefocusedonCO2hydrogenationtomethanolbecausemethanolisanimportantsolventandfeedstockfortheproductionofchemicalsandfueladditives,whichisofgreatsignificanceforthesustainabledevelopmentofsociety.Thepo

8、lymerprecursormethodiswidelyusedtopreparedopedn