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时间:2019-03-12
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1、学校代号10530学号200615041055分类号O064.32密级硕士学位论文WP/MCM-41催化剂的制备及其加氢脱硫性能学位申请人贺丹指导教师杨运泉教授学院名称化工学院学科专业化学工程研究方向化学(催化)反应工程二○○九年五月PreparationandHydrodesulfurizationPerformanceofMCM-41-supportedTungstenPhosphideCatalystsCandidateDanHeSupervisorProfessorYunquanYangCollegeCollegeofChemicalEngineeringProgramC
2、hemicalEngineeringSpecializationChemical(catalytic)ReactionEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateMay,2009湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名:日期:年
3、月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名:日期:年月日导师签名:日期:年月日湘潭大学2009届硕士学位论文WP/MCM-41催化剂的制备及其加氢脱硫性能摘要以磷钨酸铵、磷酸氢二铵和自制的MCM-41为原料,采用超声波振荡、程序升温和高纯氢气还原的方法制备了高比表面积的WP和WP/MCM-41,用XRD
4、、BET、BJH、SEM和EDX表征了所制备的催化剂,考察了晶化时间、原料配比、超声波振荡等因素对MCM-41分子筛制备的影响;考察了载体、负载量、浸渍液pH值、超声波振荡、反应温度和反应时间等因素对催化剂的加氢脱硫活性的影响;并对噻吩的催化加氢脱硫反应的产物进行了分析。主要研究结论如下:1、适当延长MCM-41分子筛的晶化时间,适当的硅酸钠与模板剂的比值对形成MCM-41分子筛骨架有利;弱碱性溶液较长时间的浸渍对MCM-41分子筛的结构没明显影响;自制的MCM-41分子筛具有较强的耐弱碱性和结构稳定性,对磷化钨活性组分起到了很好的分散和支撑作用。2、在制备催化剂过程采用超声波处
5、理,能显著提高催化剂的比表面积和孔容,从而提高了纯WP和WP/MCM-41催化剂的加氢脱硫活性;在制备催化剂过程采用超声波处理,WP能均匀地分散于载体MCM-41分子筛的表面及孔道内,超声波处理能很好的改善活性组分在载体上的分散程度,提高催化剂的活性;在制备过程中采用超声波振荡处理对所要求的负载比例不造成影响。3、超声波振荡处理的WP和35%WP/MCM-41催化剂对噻吩的加氢脱硫转化率在613K、5MpaH2压力下分别达到81.22%和92.78%,均优于对应的普通搅拌制备的WP和35%WP/MCM-41催化剂;WP/MCM-41催化剂的加氢脱硫活性随负载量的不同而变化较大,负
6、载量为35%的WP/MCM-41催化剂其活性较好,并明显高于非负载型的WP催化剂。4、WP和WP/MCM-41催化剂进行加氢脱硫反应时,无需预硫化,在适当的压力和温度下能与噻吩快速发生催化加氢脱硫反应,操作过程简便。关键词:催化加氢脱硫;磷化钨(WP);MCM-41;超声波振荡;噻吩I湘潭大学2009届硕士学位论文WP/MCM-41催化剂的制备及其加氢脱硫性能AbstractByusingammoniumphosphotungstste(NH4)3[PW12O40],diammoniumhydrogenphosphate(NH4)2HPO4andself-MCM-41asther
7、awmaterial,tungstenphosphide(WP)andMCM-41-supportedWPcatalysts(WP/MCM-41)werepreparedbytemperature-programmedreductionwithH2underultrasonicoscillation.CatalystswerecharacterizedbyXRD,BET,BJH,SEMandEDX,Studiedthefactorssuchasthecrystallization
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