钙钛矿基涂层对碳氢燃料热裂解的结焦抑制

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1、钙钛矿基涂层对碳氢燃料热裂解的结焦抑制CokeSuppressionofHydrocarbonFuelThermalCrackingoverPerovskiteBasedCoating学科专业：化学工艺研究生：杨振宁指导教师：张香文教授天津大学化工学院2017年12月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研宄成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研宄成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一同工作的同志对本研宄所做的任何贡献均己在论文中。与我作了明确的说明并表示了谢意

2、。学位论文作者签名：签字日期年／Ｉ月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库讲行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：ｊ签字日期：年／２月日签字日期一？年“月２２日／摘要碳氢吸热燃料在冷却通道内裂解过程中的结焦问题是制约其应用的重要障碍之一。本研究利用Washcoating法在GH3128镍基高温合金

3、管内（Φ3×0.5mm×1000mm）制备钙钛矿基涂层，并借助SEM、EDX、XRD等表征方法对浆料粉末及涂层的组成、形貌、元素分布进行了表征和分析；接着通过超临界裂解和结焦实验平台研究了添加不同含氧化合物的RP-3在钙钛矿基涂层管内超临界热裂解的结焦（出口油温：700ºC；压力：4Mpa；流速：1g/s；运行时间：30min），通过SEM、TPO对管壁结焦的形貌和种类进行了表征，并对裂解气相产物、液相产物中的结焦前驱体进行了定量分析；最后提出了相应的抑制结焦机理。通过washcoating法制备了铈酸钡涂层，利用XRD和SEM对涂层形貌与组成进行表征，结果表明铈酸钡涂层厚度为4μm，表

4、面平整、结构紧密。研究了添加5wt%水（双泵进料）的燃料在空管及钙钛矿涂层管内的结焦，分别考察了水和涂层对结焦的影响，水及铈酸钡涂层组合使用时结焦抑制率为93.1%；将水变为直接向燃料中添加5wt%乙醇后，结焦抑制率降低到88.8%，但系统压力波动更小；积碳的SEM、TPO结果表明，铈酸钡涂层可以有效地抑制纤维炭的生成，水或乙醇的加入均可以降低涂层表面无定形积碳的沉积量以及裂解液中典型芳烃缩合结焦前驱体的浓度。通过washcoating法制备了涂层厚度为4.2μm的双功能涂层，利用SEM、XRD、EDX等研究涂层的组成与元素分布，结果表明双功能涂层组成为钨酸钡、铈酸钡、磷钨酸、二氧化硅并

5、且分布均匀；研究了添加不同浓度乙醇的燃料在双功能涂层管内的结焦，乙醇最优添加量为5wt%，结焦抑制率为96.4%；通过改变涂层浆料中钙钛矿和磷钨酸的加入量发现，钙钛矿和磷钨酸共同存在时，添加5wt%乙醇的燃料结焦抑制率均在94%以上；研究了添加不同含氧化合物的燃料在双功能涂层管内裂解时管壁无定形积碳的沉积量，结果表明乙醇、异丙醇、乙醚、乙酸乙酯均可以降低无定形积碳沉积；添加乙醇的燃料在双功能涂层中的结焦抑制机理可能为：涂层中的磷钨酸组分可以催化乙醇的脱水反应，生成的水在钙钛矿催化下与积碳发生炭水反应从而降低涂层管的无定形积碳量，同时乙醇或水均可以降低芳烃缩合结焦前驱体的浓度。关键词：碳氢

6、吸热燃料，结焦，钙钛矿基涂层，水，乙醇，双功能涂层，磷钨酸IABSTRACTCokeinhibitionisoneofthekeyissuesforhydrocarbonfuelcracking.Inthisresearch,variousperovskitebasedcoatingshavebeenpreparedintheGH3128tube(Φ3×0.5mm×1000mm)viawashcoating.SEM,EDXandXRDwereusedtocharacterizethecoating.Anti-cokingperformanceofthecoatingshasbeeneva

7、luatedviathermalcrackingofRP-3(700ºC,4MPa,1g/s,30min)withtheadditionofoxy-compounds.TheobtainedcokeswerecharacterizedbySEMandTPO.Thegasandliquidproductswerealsomeasuredandtheanti-cokingmechanismwasproposed.Variousperov