高级氧化技术降解水中六氯苯效果及其机理研究

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1、中山大学博士学位论文高级氧化技术降解水中六氯苯效果及其机理研究专业：环境工程博士生：魏东洋指导教师：贾晓珊(教授)摘要六氯苯(Hexachlorobenzene，简称HCB)作为谷类作物杀真菌剂，木材防腐剂，生产氯化物的中间体而广泛使用。由于HCB的长期残留性、易生物蓄积性、半挥发性和高毒性，能够导致内分泌紊乱、生殖及免疫机能失调、神经行为和发育紊乱以及癌症等严重疾病，成为《斯德哥尔摩公约》中被列为首批需要采取国际行动的12种持久性有机污染物(PersistentOrganicPollutants，简称POPs)之一。因此，研究如何有效去除环境中HCB的污染意义重大。本文采用UV／0

2、3、UV／I'1202、03／H202等均相高级氧化技术(AdvancedOxidationProcesses,AOPs)，利用反应中产生的羟基自由基(·OH)氧化分解有机物。对HCB的氧化降解进行了研究，以提高废水中HCB的去除效率；研究了这些技术在HCB废水中的应用可行性、影响因素、反应动力学以及HCB去除机理等问题，试验得出如下结论：(1)通过对反应器特性及乙酸降解性能的研究，旨在考察与臭氧几乎无反应活性，而与·OH却有着极高的反应速率常数的乙酸在Uv、03、H202及其组合工艺中·OH的产生和作用情况。结果表明，反应器设计合理，满足水力学特征；单独uV、03及H202产生·O

3、H的效率极低，而组合工艺UV／H202、03／H202、UV／Ch、UV／H202／03均能达到较高的去除率，对乙酸的去除工艺优劣基本如下：03／I'[202

4、理，并与结构简单的有机物乙酸进行比较，以此为后续处理HCB摸索具体条件。结论可知，在给定的反应时间内，单独03、H202、uv的作用对TeCB氧化去除效果不显著。所有联用过程都能达到对TeCB不同程度的氧化去除。UV／Ch和UV／O／rt202对水中TeCB的氧化比其它AOPs具有更好的效果；提高03剂量、在较低初始浓度下、pH>7环境中，UV／03能更好去除TeCB。(3)UV／03、UWH202、03／11202高级氧化体系降解HCB的试验结果表明，单独uv、03、H202氧化对HCB的去除效率很差，而这些组合体系能有效去除HCB。UV／03体系：①降解HCB顺序依次为UV<03

5、

6、低初始浓度和H202较低浓度时，较有利于降解反应的进行。③溶液中的阴阳离子对UV／H2Ch系统影响较小。03／Iq202体系：(D03／H202工艺对HCB的去除率达到65％。②在初始浓度o．2mg／L，H202浓度5mM，03浓度在100％时，HCB去除速率最高。③03／la202工艺经济有效，对降解HCB具有良好的运用前景。(4)对UV／03氧化降解HCB进行动力学模型描述，分析可知HCB降解符合准一级动力学方程，对HCB降解起主要作用的是·OH的间接氧化。通过模型计算和试验数据的比较，该动力学模型能较好说明试验结果；在UV／03体系中，满足准一级反应方程为：-Ln(C／co)一

7、0．0396t-0．0146和一厶(c／co)-0．0041t+0．0746对UV／H202、O埘2Ch体系以准一级反应速率常数为基础，分别建构氧化总Ⅱ中山大学博士学位论文反应动力学模型。分别从目标物初始浓度、pH、03通气量、H202投加量进行准一级反应方程拟合，试验数据符合动力学模型。(5)借助IC、GC、GC／MS等仪器分析，系统研究了降解HCB机理，尽管三种均相高级氧化体系产生·OH的方式不尽相同，但反应过程和中间产物基本相同。中间产物主要包括一系