CO_2c2_电化学还原制取CO的研究

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1、浙江工业大学硕士学位论文：C02电化学还原制取CO的研究C02电化学还原制取CO的研究摘要在密闭空间的生存系统中，不仅要求分离去除C02，还要求提供充足的02以保证工作人员的正常生活和工作。为了能在密闭空间的生存系统中分离去除C02，拟利用燃料电池技术，一步实现C02向代氢燃料CO的转化。本论文以Pb片为工作电极，石墨棒为对电极，银．氯化银电极为参比电极，主要研究了不同温度和压力下，水溶剂(O．5mol／LKHC03溶液)和非水溶剂(O．1mol／LKOH+甲醇溶液)中C02电化学还原制取CO的阴极还原行为。实验系统研究了温度、

2、压力、电解电位等因素对目标还原产物CO的法拉第效率的影响。还原结果表明：在本实验条件下，低温和较正的电解电位有利于CO的生成；当C02压力小于O．4]VIVa时，CO的法拉第效率随压力增加明显增大；当压力大于O．4l、／IVa时，这种增加幅度趋于平缓。最佳实验条件下，在O．5mol／LKHC03溶液中，CO的最大法拉第效率为19．8％(反应条件为常温、1．2MPa、电解电位．0．5V)；在O．1mol／LKOH+甲醇溶液中，CO的最大法拉第效率为13．9％(反应条件为常温、1．2ma、电解电位．0．6V)。在研究的电解电位范围内

3、，讨论了不同温度和压力下过电位对C02电化学还原为CO的局部电流密度(PCD)的影响。结果表明，过电位与生成CO的局部电流密度的对数值成线性关系，符合塔菲尔公式，塔菲尔曲线表明C02电化学还原为CO的电极反应不受传质限制。最浙江工业大学硕士学位论文：c02电化学还原制取CO的研究后对C02还原的电极反应过程动力学进行了初步研究，计算结果表明：在0．5mol／LKHC03溶液中，C02电化学还原为CO的反应值(algJo／alg‰．)为0．2966，阴极反应级数为0．385；在O．1mol／LKOH+甲醇溶液中，C02电化学还原为

4、CO的反应值(019jo／Olgeco，)为0．4861，阴极反应级数为0．574。反应级数为非整数，表明反应很复杂，具体反应历程有待进一步深入研究。本实验对C02电化学还原转化为CO的最佳工作条件和电极反应动力学进行探讨和研究，以期为潜艇和载人航天器等密闭系统提供一项新的高效、低耗、可连续工作的空气更新技术。同时在化石燃料大量消耗，能源危机日益加剧的今天，由电化学还原C02获取燃料具有十分重要的意义和美好的应用前景。关键词：C02，电化学还原，Pb电极，CO，法拉第效率n浙江工业大学硕士学位论文：C02电化学还原制取CO的研究

5、STUDYONPREPARATIONCARBONMON0ⅪDEBYELECTROCHEMICALREDUCTIONC02ABSTRACTInmannedspacecraftallastronautisgivenpureoxygenandhebreathesoutamixtureofoxygenandC02．IfthemixtureofC02andoxygenwereejected，astronautswouldhavetocarryabout6timesasmuchoxygenforthesameduration．Thusasy

6、stemthatremovesC02fromtheairisnecessaryinamannedspacecraft．SpliRingC02byusingdirectelectrolysiswouldprovidebothoxygentosupportlifeandcarbonmonoxidetobeusedaSsubstituteforhydrogenfuel．ThisstudydealedmainlywiththeelectrochemicalreductionofC02toCOashydrogenfuelsubstitut

7、etoprovideanewtechnologyforairrenewalinenvironmentalcontrollifesupportsystem．TheelectrochemicalreductionofC02in0．5mol／LKHC03aqueoussolutionandO．1mol／LKOH／methanolelectrolytewasperformedinahome—made，dividedH—typecellwithaPbfoilelectrode．AgraphiteelectrodeandanAg／AgCl，

8、sat．KClelectrodewereemployedasthecounterelectrodeandthereferenceelectrode，respectively．Thecathodepotentialwasmeasuredwithrespecttoa