co2电化学催化还原

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1、不同预处理方法铜电极电催化还原CO2的比较研究汇报人：主要内容研究背景及意义研究内容与测试方法实验结果讨论下一步进度安排研究背景及意义研究背景及意义Source:http://zh.wikipedia.org/wiki/CO272%研究背景及意义研究背景及意义减少二氧化碳排放的技术？CO2捕获贮存技术CO2转化还原技术不能从根本解决问题研究背景及意义二氧化碳还原技术微生物燃料电池技术光催化还原技术加氢气整合技术电催化还原技术主要的还原产物：碳氢化合物氢气一氧化碳研究背景及意义能源危机时间爆发原因1973阿拉伯国家不满西方国家支持以色列而采取石油禁运导致危机1979伊朗革命爆1990

2、波斯湾战争2004投机炒作及美元贬替代能源：燃料电池甲醇生物燃油(玉米制酒精）生物能太阳能潮汐能和风能等Source:http://zh.wikipedia.org/wiki/研究内容与实验方法研究内容1、选择使用法拉第效率高的催化剂，选择性还原CO2为甲醇或甲酸2、对比分析催化剂表面微结构对还原产物和法拉第效率的影响3、通过电化学测试方法，研究讨论CO2还原的电子转移机制或机理研究内容与实验方法实验方法质子交换膜H+CO2还原产物CEWERE电化学工作站三电极体系电化学催化还原CO2研究内容与实验方法电解液预处理电极制备电化学方法测试CV、LSV等电极表面表征实验步骤研究内容与实

3、验方法1、电极的制备500℃煅烧12hSource:Christinaetal.J.Am.Chem.Soc.(2012)Source:Renetal.Elechem.Soc.(2011)研究内容与实验方法1、电极的制备基底电极：纯铜电极在500℃下煅烧12h,得到Cu2O薄膜，经还原后为实验使用的基底电极。Cu/Cu2O：在制备好的基底电极上电沉积Cu2O薄膜采用醋酸铜体系，-0.2V恒电位沉积。研究内容与实验方法1、电极的制备Cu/In/Cu2O:采用硫酸盐体系电镀In,然后再在In外层用同样方法电沉积Cu2OCu0Cu2O薄膜Cu0500℃煅烧12hCu2O薄膜还原InCu2O

4、Cu2O硫酸盐体系电沉积醋酸铜体系电沉积研究内容与实验方法2、电解液的选择与预处理采用0.5MNa2SO4与0.5MKHCO3SO42-与Na+电解产物的法拉第效率高，HCO3-和K+产甲酸的速率快预处理：电解液进行预电解电解液进行预电解可有效缓解催化剂钝化的现象Source:Wuetal.Elechem.Soc.(2012)Source:Horietal.Electrochimica.Acta.(2005)研究内容与实验方法3、表征测试技术表面测试技术电化学测试技术XRD：检测电极表面催化剂的元素信息CV：表征催化剂对CO2的催化性能SEM：观察电极表面微结构及催化剂尺寸LSV：

5、计算电子传递系数和交换电流密度XPS：获取催化剂的内层电子信息EIS：利用电阻抗谱图尝试分析还原机理RDE：计算限制性步骤的电子转移RRDE：得到每一步骤电子转移的还原产物信息Koutecky-Levich公式：Source:Liuetal.Angew.ChemInt.Ed.(2010)研究内容与实验方法合成纳米催化剂Source:Wuetal.Angew.ChemInt.Ed(2007)Source:Tanetal.NanoLett.Vol(2007)难点及存在问题CO2成键方式C原子的两个sp杂化轨道分别与一个O原子生成两个σ键C原子上未杂化的p轨道与sp杂化轨道成直角，从侧面

6、同氧原子的p轨道分别肩并肩地发生重叠，生成两个∏三中心四电子的离域键。缩短了碳—氧原子间地距离，使CO2中碳氧键具有一定程度的三键特征Source:http://zh.wikipedia.org/wiki/CO2CO2具有热力学稳定性和动力学惰性难点及存在问题CO2还原过程可能的反应CO2+e-→CO2●-Eo=-1.90V(1)CO2+2H++2e-→CO+H2OEo=-0.53V(2)CO2+2H++2e-→HCO2HEo=-0.61V(3)CO2+4H++4e-→HCHO+H2OEo=-0.48V(4)CO2+6H++6e-→CH3OH+H2OEo=-0.38V(5)CO2+

7、8H++8e-→CH4+H2OEo=-0.24V(6)2H++2e-→H2Eo=-0.41V(7)限制性步骤难点及存在问题Source:Schneideretal.Chem.Sco.Rev(2012)难点及存在问题选In作为催化剂的原因In的析氢电位高，可有效防止氢气的析出，对CO的吸附力较强，可有效减少CO的法拉第效率第一限制性步骤的氧化还原电位减少至-1.6V金属产物In、Sn、Hg、Pb选择性还原产物为甲酸Zn、Au、Ag产物为COCu还原为碳氢化合物、乙醇、草