基于非贵金属催化剂的电催化水分解与光催化CO2还原研究

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1、分类号密级UDC编号硕士研究生学位论文论文题目(中文)：基于非贵金属催化剂的电催化水分解与光催化CO2还原研究论文题目(英文):ElectrocatalyticwatersplittingandphotocatalyticCO2reductionbasedonnon-noblemetalcatalysts学院化学化工学院专业名称高分子化学与物理研究方向电催化与光催化研究生姓名许荣辰学号1523110009导师姓名傅文甫职称教授2018年6月1日独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研

2、究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：；＇年６月日Ｉ学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定／即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权云南师范大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以

3、采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。学位论文作者签名：指导教师签名：＾４６＞６年月／曰／艺年月／曰摘要摘要化石燃料的燃烧造成环境污染，探索清洁和可再生的新型能源一直受到科研工作者广泛关注。通过电催化实现全分解水，发现高效的电催化全分解水催化剂成为其关键。CO2气体的增加对生态环境造成严重的破坏，因而利用太阳光催化CO2还原成碳产品，既有效降低大气中二氧化碳浓度，又解决了碳循环问题。贵金属催化剂有着较好的催化效果，但由于成本限制了发展，无机非贵金属催化剂使用能解决这个问题，具有很好的发展前景，但目

4、前普遍效率偏低。因此，研究无机非金属材料催化剂成为能源催化领域的研究热点。论文基于非贵金属催化剂的合成制备及性质提高，重点将其应用到全分解水和CO2还原应用中去，具体研究内容和取得了的结果如下：1.通过静电纺丝的方法使高分子材料聚丙烯腈(PAN)形成纳米纤维结构，PAN纳米纤维作为模板通常用于合成中空管状结构，并且能够增加材料的比表面积，以及作为原位氮掺杂的前体。我们使用PAN作为构建空心结构的前体材料，通过化学键之间的键合，使NiCo2S4原位生长在PAN上，并加入葡萄糖来得到N掺杂的碳层。这种独特中空纳米管结构增加了NiCo

5、2S4的比表面积，为催化过程提供了更多的活性位点。N掺杂碳层有效提高电荷转移效率并增强了电子传输性能。通过XRD、TEM、SEM、EDX等对催化剂进行了形貌和结构表征。在电催化全分解水体系中，对催化剂进行OER和HER测试，在OER反应中，在1MKOH碱性条件下催化剂电流密度为10mAcm-2，过电位为274mVvsRHE，Tafel斜率为86.8mVdec-1，催化剂具有较好的OER化学稳定性，在HER反应中，在1MKOH碱性条件下催化剂电流密度为10mAcm-2，过电位为-183mVvsRHE，Tafel斜率为102.8mV

6、dec-1，催化剂也有较好的HER化学稳定性。由于催化剂具有较好的OER和HER催化活性，使用氮掺杂碳NiCo2S4为阴极和阳极，经过测试催化剂在10mAcm-2运行电压为1.51V，经过14h的全分解水测试，其催化效率没有太大变化，对测试后材料进行SEM，其材料仍保持一定管状结构。2.使用钴盐制备了钴的氧化物，加入NaH2PO2作为磷源，通过煅烧的方法I摘要合成了CoP，并将CoP负载到碳纳米管、石墨烯和二氧化钛等材料中，得到了三种催化材料。通过XRD、TEM、SEM、EDX、Raman和ICP-AES等对催化剂进行了表征，由

7、于基底材料大的比表面积和导电性，催化剂表现出较好的CO2还原活性。在可见光驱动CO2还原CO体系中通过在催化剂和光敏剂为钌吡啶的混合溶液中进行。通过原位制备的混合催化剂，即CoP/TiO2，在CO2还原CO中表现出优异的催化活性，在反应的前3h催化率可达25474.8μmolh−1g−1，CO选择性高达74.2%。关键词：非贵金属催化剂；电催化水分解；光催化CO2还原；金属硫化物；金属磷化物IIAbstractAbstractThetwinproblemsofglobalwarmingandtheenergycrisishave

8、attractedconsideringattention.FullwatersplittingandCO2reductionarepromisingwaystorelievehumankind’sdependenceonfossilfuelsandentera