酰胺基团修饰芳香有机多酸的孔性配位聚合物的合成、结构与性质

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1、南京大学博士学位论文酰胺基团修饰芳香有机多酸的孔性配位聚合物的合成、结构与性质Porouscoordinationpolymersbasedonacylamide-decoratedmultidentatecarboxylateligands：synthesis，structuresandproperties作者：段金贵导师：白俊峰教授ill京大漠2011年5月南京独创性声明㈣帅0JlllllllllLLllJUlllllllllY2371623本人声明：所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果

2、。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南京大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作过的同志对本研究所作出的任何贡献，均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：2011年5月目录中文摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯l英文摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯3第一章绪论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯5参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

3、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．30第二章酰胺基团修饰芳香有机二酸配体的配位聚合物的合成、结构及影响因素考察⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．35第一节酰胺基团修饰芳香有机二酸配体的配位聚合物的合成、结构与荧光性质一一金属离子对结构维度的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯35第二节酰胺基团修饰芳香有机二酸配体的配位聚合物的合成、结构与吸附性质一一温度、调制剂对穿插网络位移的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯··42本章小结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯-⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

4、一49实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯··50参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯··58第三章酰胺基团修饰芳香有机三酸配体的配位聚合物的合成、结构与性质⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯62第一节酰胺基团修饰芳香三酸配体的铜孔性配位聚合物的合成、结构与吸附性质⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯·62第二节酰胺基团修饰芳香三酸配体的稀土配位聚合物的合成、结构与离

5、子识别性质⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一71第三节混合芳香有机三酸、二酸配体的孔性配位聚合物的合成、结构与吸附性质⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一77本章小结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯··83实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯··84参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯1014670O01I▲，I■，l～一～一～一～一～一～一～一～一～一～一～一～

6、

7、～结

8、录谢总作工附致中文摘要南京大掌博士掌位论文2QQ塞级指导教师(姓名、职称)：鱼堡坚塾撞摘要近年来，孔性配位聚合物已引起化学家、材料学家们的广泛关注，主要是由于这些化合物不仅具有美丽的结构，同时在气体吸附、离子交换、催化、磁性材料以及光电子器件等领域具有潜在的应用价值。然而，如何控制合成目标化合物以及进一步提升化合物的相关性能仍是巨大的挑战。本论文对酰胺功能基修饰有机多酸孔性配位聚合物的形成影响因素以及吸附、分离和离子识别争}生能进行了较为系统的研究。首先，我们研究了金属离子对形成不同维度配位聚合物的影响以及温度和调制

9、剂在褂Jpcu类型穿插网络位移的作用。在相同系统条件下，酰胺修饰二酸配体分别与过渡金属离子(Ca2+、Mn2+和Zn2+)自组装形成了三种不同维度的配位聚合物(1-3)。但是非常有趣的是，随着配合物1．3维度的增加，金属离子配位数的逐渐减少。另外，在相同系统条件下，首次通过改变反应温度和调制剂的浓度，精准调控了穿插网络位移的程度，得到不同孔尺寸的配合物材料(4．5)。气体吸附测试表明，它们具有不同的高压氢气存储性能(4：1．6wt％；5：1．9wt％)。其次，我们利用低对称酰胺修饰有机三酸配体，分别与过渡金属离子和稀

10、土金属离子组装，成功得到了七个新颖的孔性配位聚合物，并深入研究了结构与性能的关系。H3L3配体与Cu2+在水热条件下反应得到一个昭w拓扑类型的网络结构，该网络由三种不同类型的孔堆积而成，且孔墙上浓密镶嵌了功能化的酰胺基团。气体吸附测试结果表明配合物6具有较高的比表面积(2690m2·g‘1)，并且表现出较高的二氧化碳吸附存储能力(22．12mm