放射性核素的锆英石固化及抗γ射线辐照能力研究

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1、西南科技大学硕士研究生学位论文第1I页摘要为了研究锆英石对放射性核素的固化能力及抗丫射线辐照稳定性，采用高温固相反应法制备了锆英石(ZrSi04)、Zrl-xEu工+ySil．yO(8-x-y)／2(x却S0．2)和Zrl．工Cex+ySil．，，04(x+yS0．2)系列样品，采集并从岩浆岩(11．014-O．24～439．84-4．3Ma)和变质岩(7764-10～14834-13Ma)中分选出天然锆英石矿物。利用60Co源丫射线辐射装置分别对以上人工制备和天然矿物样品进行572．1～579．1kGy剂量的丫射线辐照研究：借助偏反多功能显微镜、阴极发光、背散射电子

2、、电子探针、粉末x射线衍射、激光拉曼光谱、红外光谱和扫描电镜等多种表征手段对Y射线辐照前后样品的物相结构、微观形貌和化学成分进行观察与分析，并对天然样品的产出地质背景进行了研究。对本论文的研究工作和取得的结果，概括如下：(1)以Zr02和Si02混合粉体为原料，球磨15h，1500℃温度条件下保温4．5h，成功制备出纯度达98．67wt％以上的锆英石。经扫描电子显微镜研究发现，样品的粒度主要集中在O．2～1．5“m左右，以板块状为主。样品经572．1kGy的丫射线辐照后表面形貌未出现被明显损伤迹象，主物相仍为锆英石，无序化程度略有增强，结晶度较辐照前有所降低，但仍为9

3、9．06％以上，射线辐照前后样品晶胞参数变化范围为10一一10-4nm量级。(2)为了模拟3价锕系核素在锆英石中的固化，用Eu”作为锕系元素替代物，进行模拟固化体的合成实验研究。以Zr02、Si02和Eu203混合粉体为原料，球磨24h，l500℃温度条件下保温22h，成功制备出Zrl．工Eu工+ySiI．，O(a-x-y)，，2(x+y

4、锆英石为主物相，随着Eu3+添加剂量的增加，样品的无序化程度略有增加，但仍具有98．29％以上的结晶度。样品的XRD图谱中20---27．90一29．90范围内出现了未知的衍射峰，其物相有待于鉴别。Zrl．工Euz+，，Sil-yO(8-x-y)／2(x+y

5、e4+作为锕系元素替代物，进行模拟固化体的合成实验研究。以Zr02、Si02和Ce02混合粉体为原料，球磨24h，l500℃温度条件下保温22h，成功制备出zrl．rCex+ySil-y04(x+y

6、6．8kGy的1，射线辐照后表面形貌均未出现被明显损伤迹象，主物相还是锆英石，而无序化程度略有增强，结晶度较辐照前有所降低，但仍为97．76％以上，射线辐照前后样品晶胞参数变化范围为10-5l0-4nm量级。(4)岩浆岩所产出的锆英石经过11．01士0．24～439．8士4．3M的地质演变后，对U02和Th02的包容量仍在0．1412-0．5798wt％之间，且具有较高的结晶度，晶胞参数变化程度集中在1O～～l0-3nm量级。样品经576kGy的丫射线辐照后表面形貌未出现被明显损伤迹象，主物相为锆英石，晶胞参数较辐照前变化不大，变化范围集中在l0一～l0。nm量级。(

7、5)变质岩所产出的锆英石经过776+lO～1483+13M的地质演变后，对U02和Th02的包容量仍在0．118—0．3074％wt％之间，且具有98．79％以上的结晶度，晶胞参数变化程度集中在10一一10-3nm量级。样品经576kGy的Y射线辐照后表面形貌未出现被明显损伤迹象，主物相仍是锆英石，其结晶度较辐照前虽略显降低，但仍高达98．24％以上，晶胞参数较辐照前未出现大的变化，变化范围集中在l0-510-3nm量级。本论文所获得的研究成果将加深对锆英石基矿物用作固化高放废物候选基材的认识。关键词：放射性核素锆英石固化丫射线辐照西南科技大学硕士研