竹材在亚、超临界甲醇中的醇解研究

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1、论文作者签名：指导教师签名：立为论文评阅人1：隐垒翌闺评阅人2：隐垒迁闼评阅人3：隐垒迁闼评阅人4：隐名迁阅评阅人5：隐丝迁闺答辩委员会主席：姚薹泾数拯委员1：进堡苤数援委员2：奎查教援委员3：施耀数援委员4：睦丝蛊数控委员5：答辩日期：2012．6．12浙江大学研究生学位论文独创性声明JMIIMHIIIIfMlllllllllllrlllflIY2393775本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得逝婆太

2、堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者始盖学位论文版权使用授权书签字日期：加，二年c，月多日本学位论文作者完全了解浙江太堂有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权逝婆盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名童知导㈣：签字日期：妒-参年毛月哆日签字日期：年月日致谢首先

3、，衷心感谢我的导师陈纪忠教授!陈老师是个品格高尚的人，在我求学的过程中，陈老师总是把教导我们如何做人，如何做个有用的人放在首位，并时刻树之以榜样，让我受益匪浅。陈老师是个治学严谨的人，事无巨细都认真务实，尤其是对待科学更是精益求精，没有丝毫马虎，多年来他身体力行，对我的潜移默化让我获益良多。陈老师是个温暖的人，对我生活和学>--j上的关怀，尤其是我遇到困难时候的理解和宽慰，我终身难忘。在陈老师的悉心指导之下，我顺利的完成了本论文的所有工作，值此论文完成之际，谨向陈老师致以我最崇高的敬意和衷心的感谢!感谢我的母亲在我求学路上对我无条件的

4、付出!感谢尹红和尹金荣老师在我生活和学>--j中给予的无微不至的关心和帮助!感谢我的好朋友程弱，时光荏苒，十年同窗，苦辣酸甜与共，每每低谷的时候，真挚的友谊总是给我力量。博士生谷双和本科生曾望参与了本论文的部分工作，在此对他们的辛勤付出和帮助表示衷心的感谢!感谢吴辉平师弟在催化剂制备实验方面给予的帮助，感谢王兴原师兄在反应器设计和醇解实验过程中给予的帮助；感谢分析测试中心的朱京科老师在产物分析方面给予的指导；感谢浙江省竹子研究中心的工作人员在竹材成分分析方面给予的帮助和指导。在读博期间，师妹金少瑾、林绿、李志娟，师弟路长通、邓杭军、谢

5、驰骋在生活、学>--j中给予了很大的帮助与关怀，在此一并向他们表示由衷的谢意!谨将此论文献给我的父亲。摘要随着化石燃料的枯竭和全球环境的严重恶化，开发可再生的清洁能源迫在眉睫。生物质能作为一种清洁能源，更是一种可再生能源，越来越受到关注。竹材，重要的森林资源之一，在我国，分布广，资源蕴藏量大，是一种理想的可再生生物质资源。同时，近年来，以甲醇为反应介质的超临界流体液化技术得到了广泛研究。本文在综述了大量参考文献的基础上，制定了一套竹材在亚、超临界甲醇中醇解的实验方案，并引入了K2C03和MCM．41两种催化剂，进行了一系列比较实验研究

6、，针对竹材在不同情况下的醇解行为进行了深入和全面的分析。实验结果对深入认识竹材醇解规律、设计及优化竹材醇解加工工艺、开发高附加值的醇解产品具有重要的指导意义。首先，本文采用甲醇作为反应介质与浙江毛竹粉末在不锈钢高压反应釜内进行亚、超临界醇解反应，用气相色谱．质谱联用仪(GC-MS)和气相色谱(GC)分别分析了醇解液体产物的成分组成和部分产物的产率。考察了反应温度、反应时间和竹材粉末与甲醇的固液比对竹材亚、超临界产率的影响。实验结果表明，反应温度和压力达到甲醇的超临界条件时，竹材粉末的醇解较亚超临界时更为彻底，且转化率与时间成正比。根据

7、GC．MS分析，亚、超临界醇解产物的组成很复杂，可检测出数十种化合物，主要是糠醛(纤维素和半纤维素的主要醇解产物)、含氧有机物、含苯环化合物和杂环化合物。其中，糠醛的含量最高。研究表明，采用超临界醇解技术，在相对温和的条件下(低于300"C)可使竹材中有极大分子选择性的降解，尤其是竹材中纤维素和半纤维素的降解，达到了降解废弃竹材的目的。为详细了解竹材的结构信息和亚、超临界醇解反应的机理奠定了基础，也为开发废弃竹材的高效利用的新工艺提供了理论依据。同时采用模式函数法对等温动力学过程进行拟合，通过对动力学结果进行比较和分析，结合可能的醇解

8、机理，对毛竹的亚、超临界醇解行为进行了讨论。结果表明，超临界状态下，醇解反应的活化能降低，反应更容易进行，反应受温度的影响变小；亚临界状态下，反应可简单模拟为一级反应，而超临界状态下，反应为二级反应，反应更为复杂，有更多