木质素在超临界甲醇中催化液化的条件优化研究-云南大学

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1、云南大学学报(自然科学版),2018,40(2):355~362DOI:10.7540/j.ynu.20170431JournalofYunnanUniversity∗木质素在超临界甲醇中催化液化的条件优化研究1,21,21,21,2何涛,包桂蓉,孟一鸣,解婕(1.昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室,云南昆明650093;2.昆明理工大学冶金与能源工程学院,云南昆明650093)摘要:研究了在超临界甲醇条件下催化剂用量、料液比、反应时间和反应温度对木质素液化的影响.采用44因素2水平(2)全析因设计研究各单因素两两交互作

2、用对木质素液化率的影响.单因素实验结果表明,催化剂用量与木质素质量之比为16.7%时木质素的液化率最高,反应时间和反应温度的增加都会促进木质素的液化,4但料液比的增加会降低木质素的液化率.2全析因设计表明只有反应温度、反应时间和料液比3个影响因子之间有交互作用.对木质素液化转化率的影响因素:反应温度(A)>反应时间(B)>料液比(D)与反应时间的交互作用>催化剂用量(C)>反应时间和催化剂用量交互作用>反应温度和催化剂用量交互作用>催化剂用量和料液比的交互作用>反应温度和料液比的交互作用.其中反应温度对木质素转化率的贡献率最大,高达85%左右.

3、利用Design-ExpertV8.0.6软件得到了超临界甲醇中木质素催化液化的拟合公式:转化率=61.53+8.17A+1.92B-3-0.99C+3.125×10D+0.23AB-0.71AC-0.53AD-0.76BC+1.06BD-0.60CD.关键词:木质素;催化液化;单因素实验;析因设计中图分类号:O636.2文献标志码:A文章编号:0258-7971(2018)02-0355-08[7][8]随着人类社会的发展,对化石燃料的过度开发整和转移.Barta等选用了铜基多孔金属氧化和使用,导致能源危机和环境问题越来越严重.寻物作为催化剂

4、,在反应温度300~320℃,反应压力找环境友好、可再生的清洁能源来代替传统化石能16~22MPa条件下,对木屑在超临界甲醇中进行源,已成为各国的研究重点.种类多、分布广以及二液化实验.Cu/Zn/Al-O催化剂不仅在甲醇重整制氧化碳零排放的木质纤维素类生物质进入了人们氢反应中具有稳定性好、活性和选择性高等优点,[1-2]的视野,木质素是其主要的成分之一.研究与开而且对木质素催化加氢液化的反应也具有较好效[9-11]发高效的木质素利用技术,将木质素转化为高品质果.在木质素催化液化过程中,催化剂的污染液体燃料和成分单一的化学品,对整个生物质能源和

5、回收利用也是比较大的问题,而磁性催化剂可以技术发展具有重要意义.很好解决这个问题,减少传统催化剂在回收利用过[12]催化加氢液化是木质素高效利用的途径之程中酸碱的使用和催化剂的浪费.析因设计是[3]一.木质素液化过程中传统的加氢主要是在外部一种高效的统计学实验设计方法,可以避免因试验[13-15][16]供氢的条件下进行.外部供氢体系下的加氢反应不因素的交互作用产生误解结论.Kleinert等仅存在氢气的制备、运输及储存等问题,更易造成在木质素裂解试验中运用全析因设计,提高了气体[4-5][17]氢气的严重浪费.超临界甲醇中,在催化剂的影和液体

6、油产品的产量.他们利用统计学试验在响下,可以将甲醇重整反应产生氢气和木质素加氢溶剂离解转换木质素成液体燃料中,优化了液体燃[6]液化耦合实现催化转移加氢反应.铜基催化剂不料的质量和反应过程因素.本文首次将统计学运用仅具有较强的氢解和加氢作用,还能促进甲醇的重于木质素的液化实验中,对影响木质素液化的因素∗收稿日期:2017-07-21基金项目:国家自然科学基金(51266003).作者简介:何涛(1991-),男,云南人,硕士生,主要从事木质生物质催化液化反应机理研究.E-mail:278593343@qq.com.通信作者:包桂蓉(1969-)

7、,女,四川人,教授,主要从事生物质能的转化与利用的研究.E-mail:1633940830@qq.com.356云南大学学报(自然科学版)http://www.yndxxb.ynu.edu.cn第40卷进行分析.渣通过砂芯过滤装置进行甲醇清洗,得到固体残本文结合国家基金研究内容和实验室前期研渣.将固体残渣在105℃下干燥至恒重,再在干燥[18-19][20]究结果,采用并流共沉淀法制备得到皿中冷却至室温,称量得到残渣质量,由计算公[21]FeO@SiO@CuZnAl-O磁性核壳结构催化式计算木质素转化率.木质素转化率计算取43421.24.8剂

8、,用于催化超临界甲醇中木质素加氢液化反应.次相同实验的平均值.在单因素实验设计中探讨了催化剂用量、料液比、æm1-m2öC=ç1-÷×100%.(1)

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