有机硫化物氧化吸附脱除的初步研究

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1、蓦南京大学硕士论文摘要摘要为了降低环境污染，新的汽车尾气排放标准对机车燃油中的硫含量提出了更严格的要求，因此，燃油中硫化物的深度脱除己成为世界范围内的紧迫课题。虽然传统的加氢脱硫对汽油、柴油中的烷基硫化物以及硫醇脱除有很好的效果，但是芳基硫化物在典型的加氢条件下很难脱除。本论文着重研究咪吩、苯并咪吩、二苯并嘎吩有机硫化物在钒磷氧(VPO)，单/双组份氧化物(MgO，MgO一ZnO)、开口纳米碳管、中孔分子筛(MCM一41及SBA一15)、骨架上掺Ti的中孔分子筛(Ti一McM一41及Ti一sBA一15)、改性的微孔分子筛(Na+交换Y分子筛、H十和Na+

2、交换Y分子筛、cuZ+交换Y分子筛以及Ni2+交换Y分子筛)等材料土的氧化-吸附脱除。通过脱硫性能考察以及理化性质表征，了解材料的结构与物性对脱除含硫有机物的影响以及相关的脱硫机制，为进一步的深入研究奠定基础。所获的主要结论如下:①在vPO上有机硫化物的脱除效果比较明显。唾吩可以直接氧化降解。此时硫物种既能以硫氧化物的形式离开液相体系，也能形成硫酸盐而沉积于催化剂表而。vPO也可以将噬吩氧化为矾类化合物而吸附/沉积于催化hJ表面。在MgO、Mgo一Zno一仁有机硫化物经预氧化后也能有效地脱除。ZnO组份的加入增强了脱硫性能在MgO、MgO一Zno上，苯并

3、噬盼和二苯并曝吩的氧化物既可以吸附脱除也可以直接降解，但吸咐脱除的比例应该较高。②开管的碳纳米管具有较高的吸附脱硫能力，它比活性碳的脱硫能力强。纯硅的中孔分子筛的吸附脱硫能力有限，骨架上引入Ti物种能构成强的吸附位，使吸附脱硫能力显著提高其脱硫主要涉及表面吸附机理，因此将硫化合物氧化使其分子极性增强会提高吸附脱硫效果。③离子交换的CuY，NIY和NaY对二苯并唆吩和二苯并矾均有极好的吸附脱除效果，HNaY的脱硫效果稍弱，其相对脱硫能力CuY>NIY>NaY>Il-NaY。吸附前后CllY分子筛的XPS、UV-Vj，和IR的表征结果表明，含硫有机物以分子态

4、吸附在由c矿十构成的吸附位上。对于NIY和NaY上的脱硫机制应与cuy的相似，只是相互作用的强弱有所不同。cu2+、Ni2+在Y分子筛孔道和笼中的分暮，京大学硕士论文摘，布以及二苯并唾吩和二苯并讽分子与孔道和笼的空间容适性是它们具有优异吸附性能的原因。④TA.MS联用技术的考察结果清楚地表明，与NIY相比，在CuY上吸附的硫物种结合更强，稳定性更高，更难发生解离脱附，这与吸附结果相吻合。从吸附剂热脱附再生的角度，NIY更容易再生。缪，京大，硕*文摘要Abstf8CtInordertodecreasetheissueofenvlronn1entPollut

5、ion，muchlowervehicleernlssionstandardsaskforasignificantlylowersulfur-contentinfuels，alldtberefore，deeP一rernovalofsulfur‘c0ntainingSPeciesbecornesanurgentProjectworldWide.AlthoughtraditionalhydrotreatingProcessisefectlveforremovalofalkylsulfidesandmercaPtanesfromgasoline即ddiesel，

6、cenalnaromaticsulfu卜containingSPeciesarenotreadilyconvertedundertyPicalhydrotreatingconditions.InthePresentthesiswedemons廿atedthesulfor月contaillingSPecies(thi0Phen，玩nzothioPbeneanddibenzot】11叩hen)canbecat栖callydeconlposedorcanbeoxld滋dtosulfonefirstandthenremovedviaadso印6onovervar

7、iousmaterials，inc】udingVPO，MgO，Mgo.Zno，CNTS，meso.porouSMCM4landSBA-15，Ti一皿。印。raiedMCM目41助dSBA-15，modifiedmlcro.POrouszeoliteS(NaY，H刊以CuyandNi钓.ThroughpedbnnanceevaluationandPbysic小cherOIcalcharacterizatlon，itwasdemonstrated山ein伪，尸n户，0fstrUctUreandcharacteristicsofthemateria1s0n1h

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