氮化钼团簇合成氨及载体控制钼、钨催化剂的丁烯歧化研究

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1、南京大学博士学位论文氮化钼团簇合成氨及载体控制钼、钨催化剂的丁烯歧化研究Thestudyonthecatalysticammoniasynthesisovermolybdenumnitrideclustersandthel—butenemetathesisovermolybdenumortungstencatalystsshapedbysupports作者：柳娜导师：丁维平教授郭学峰副教授2010年5月南京独创性声明JIllllMIIUllIIIIIIIIIIIJY2373540本人声明：所呈递的

2、论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包括他人已发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南京大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作过的同志对本论文作出的任何贡献均已在论文中做了明确说明并表示了谢意。签名：2010年5月南京大学博士掌位论文目录摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯iAbstract⋯⋯．⋯⋯．⋯⋯．⋯⋯．⋯．⋯⋯．⋯⋯．⋯⋯．⋯⋯⋯．⋯．⋯⋯⋯．⋯⋯．⋯⋯．⋯．⋯⋯．⋯

3、⋯⋯．⋯．⋯⋯i第一章绪论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．11．1新型催化材料⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．11．2纳米粒子催化剂的特性⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。11．2．1表面效应⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯11．2．2体积效应⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯11．2．3量子尺寸效应⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．21．3具有纳米尺寸催化剂分类⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．2

4、1．4纳米催化剂设计⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．21．5设计纳米团簇作为活性中心用于氨合成反应⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．31．5．1氨合成反应过程中多相催化剂体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．31。5。l。1铁催化剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一31．5．1．2钌催化剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．41．5．1．3氮化物和碳化物催化剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．41．5．1．4新型氨合成催化剂的设计⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

5、一61．5．2负载氮化钼和碳化钼⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．61．5．3氮化钼纳米团簇作为氨合成反应活性中心的设想⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．81．6新型纳米氧化铝负载氧化钼或氧化钨用于1．丁烯歧化反应⋯⋯⋯⋯⋯．．81．6．1烯烃歧化反应⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．91．6．2负载型烯烃歧化反应催化剂体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．91．6．2．1负载型Re基催化剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．101．6．2．1．1Re的负载量影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

6、⋯101．6．2．1．2载体的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯101．6．2．1．3催化剂的预处理条件⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯111．6．2．2负载型Mo基催化剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯111．6．2．2．1Mo的负载量影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一111．6．2．2．2载体的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯12l。6．2．23催化剂的预处理条件⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．121．6．2．3负载型w基催化剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

7、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．121．6．2．3．1W03／A1203．．．．．．．．⋯．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．⋯．．．．．．．．．．．．．．131．6．2．3．2WOs／Si02⋯．．．．，．．．．．．．．．⋯．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．⋯．．．．．．．．．．．．．．．．⋯．．．．．．⋯⋯13I南京大学博士掌位论文目录1．6．3烯烃歧化反应机理⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

8、⋯⋯一141．6．4负载型多相催化体系中影响歧化活性的因素⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．141．6．5l一丁烯歧化反应⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯151．6．5．1丙烯增产技术简介⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯151．6．5．21一丁烯歧化反应增产丙烯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．151．6．6新型纳米氧化铝负载氧化钼或氧化钨用于1．丁烯歧化反应⋯⋯一16参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．18第二章MoN。／ZSM．5的合成及其氨合成催化