AXAFS技术研究NiZnO吸附剂反应吸附脱硫机理

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1、密级：．中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences硕士学位论文作者姓名：韭蓬茎指导教师：塑云盐班塞虽史国料堂陵直篚物理硒塞压学位类别：堡堂亟±学科专业：邋塞盔物理培养单位：生垦型堂瞳直能物堡研塞压2013年4月$Y11i12lllll4llllll3lilllllll6ltUll3llltll9lllllY2431639，AnAXAFSstudyonthe．mechanismofreactiveadsorption,．一。desulfurization

2、overtheNi／ZnOads——orbe．．．．．．．n．．．．．．—t—ByZhangTaozhiADissertafion／ThesisSubmittedtoGraduateUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofMasterofScienceInstituteofHighEnergyPhysicis,CASApril，2013研究生学位论文声明本人郑重声明

3、：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下独立进行研究工作所取得的成果，除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人享有著作权的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体：均已在文中以明确方式标明。签名：丝壶塾日期：丝}2：箜：≥兰关于学位论文使用授权的说明本人完全了解中国科学院高能物理研究所“关于中国科学院高能物理所研究生论文及研究成果使用权的规定”(2001)高发研生字第315号文件，即：高能物理研究所拥有在著作权法规定范围内学位论文的使用权，其中包括：(1)已获学

4、位的研究生必须按规定提交学位论文，高能物理研究所可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生上交的学位论文；(2)为教学和科研目的，高能物理研究所可以将公开的学位论文作为资料在图书馆、资料室等场所供科研人员阅读，或在所内网站供科研人员浏览部分内容：(3)根据《中华人民共和国学位条例暂行实施办法》，向国家图书馆等相关部门报送可以公开的学位论文。摘要摘要X射线吸收谱(XAS)是指物质的X射线吸收系数随X射线能量的变化曲线，X射线吸收精细结构(Ⅺ虹S)是叠加在吸收曲线上的振荡结构，通常划分为X射线吸收近

5、边结构(Ⅺ心mS)和扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)两部分。EXAFS是一种短程有序作用，不依赖于物质的晶体结构，可用于无序体系和非晶态材料的局域结构研究，通过分析和拟合EXAFS谱线，可以得到配位原子的种类、数目、键长和体系的无序度等结构信息。XANES对吸收原子周围的电荷分布、配位原子之间的相对位置、键角和吸收原子的化学价非常敏感，目前被广泛的应用于材料科学、环境科学和生命科学等领域。原子X射线吸收精细结构光谱(脚S)是在EXAFS信号的数据分析中被人们逐步发现的，它的信号强度与原子所处

6、的势能环境密切相关，可以作为精确的探针来探测原子的化学环境和电子学性质。研究表明，自由原子和嵌入原子之间的势能差异造成了AXAFS的特性。由于XAFS测量可以在原位状态下实时进行，因此AXAFS可以用来探测反应过程中催化剂电子学性质的改变，由此研究催化剂的催化机理。反应吸附脱硫吸附剂结合了催化加氢脱硫和吸附脱硫二者的优点，脱硫性能和硫吸附容量较高，具有很好的应用前景。Ni／ZnO是典型的反应吸附脱硫吸附剂，共沉淀法制备的Ni／ZnO吸附剂具有很高的柴油脱硫活性，焙烧温度、溶剂洗涤和还原温度对Ni

7、／ZnO反应吸附脱硫活性有较大的影响。Ni／ZnO吸附剂上柴油反应吸附脱硫过程中，有机硫化物中的S以镍的硫化物固定在吸附剂上，镍的硫化物在H2气氛中被还原，生成的H2S与ZnO反应形成ZnS，当ZnO大部分转化为ZnS时，镍的硫化物不能再还原为活性Ni，吸附剂失活。本论文调研和阐述了XAS的原理、实验方法和装置以及数据处理方法，重点讨论了EXAFS的实验装置和数据处理方法，由此引出AXAFS，并对AXAFS的物理意义、数学推导和数据处理方法做了详细的调研和总结。本论文以AXAFS技术为研究手段，

8、以Ni／ZnO反应吸附脱硫吸附剂为研究对象，进行了模型柴油的反应吸附脱硫研究。发现，氮气和氢气气氛下吸附脱硫反应机理不同，在氮气气氛下Ni／ZnO吸附剂通过物理AXAFS技术研究Ni／ZnO吸附剂反应吸附脱硫机理或化学吸附脱硫；而在氢气气氛下脱硫为反应吸附过程。氢气在反应吸附脱硫过程中起到很重要的作用；氢气有利于二苯并噻吩在活性Ni上的分解。金属Ni作为活性镍物种在反应吸附脱硫过程中维持一定的含量，直到所有ZnO转化为ZnS。关键词：AXAFS：XAFS；Ni／ZnO吸附剂；反应吸附脱硫；反应机