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1、第42卷第2期燃料化学学报Vol.42No.22014年2月JournalofFuelChemistryandTechnologyFeb.2014文章编号:0253-2409(2014)02-0246-06AXAFS技术在Ni/ZnO吸附剂上模型油反应吸附脱硫机理研究中的应用张涛芝1,黄礼春2,胡天斗1,师瑞萍2,王国富2,郑黎荣1,储胜启1,周英丽1,吴敏1,安鹏飞1(1.中国科学院高能物理研究所,北京100049;2.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001)摘要:原子X射线吸收精细结构(AXAFS)由吸收原子的外围
2、束缚电子对出射光电子波的背散射引起,AXAFS信号与嵌入原子势能、原子间隙势能和吸收原子电子密度的分布密切相关,可以作为精确的探针来探测原子的电子化学结构。研究利用AXAFS技术,以Ni/ZnO脱硫吸附剂为研究对象,探讨了模型油在不同气体气氛下的脱硫反应机理。结果表明,在氢气气氛下、350℃和3.0MPa的条件下,从Zn元素的原位AXAFS谱图中可观察到脱硫过程中Zn元素的化学态变化。根据这些结果,揭示了氢气在脱硫过程中的重要作用,阐述了原位反应条件下吸附剂中Zn元素的化学态变化。关键词:AXAFS;XAFS;Ni/ZnO吸附剂;反应吸附脱硫;反应机
3、理中图分类号:TQ424文献标识码:AAnAXAFSstudyonthemechanismofreactiveadsorptiondesulfurizationofmodeloiloverNi/ZnOadsorbent1,HUANGLi-chun2,HUTian-dou1,SHIRui-ping2,WANGGuo-fu2,ZHANGTao-zhi1,CHUSheng-qi1,ZHOUYing-li1,WUMin1,ANPeng-fei1ZHENGLi-rong(1.InstituteofHighEnergyPhysics,theChineseAcad
4、emyofSciences,Beijing100049,China;2.StateKeyLaboratoryofCoalConversion,InstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciences,Taiyuan030001,China)Abstract:AtomicXAFS(AXAFS)originatesfromphotoelectronscatteringoffelectronsinbondsontheperipheryoftheabsorberatom,theembedded-atompotenti
5、al,theinterstitialpotentialandthedistributionoftheabsorber-atomelectrondensityareallfoundtobeimportantindeterminingtheAXAFSintensity,henceAXAFScanbeaveryusefulprobetomonitorchangesintheelectronicandchemicalstructureoftheabsorberatom.Inthiswork,weuseAXAFSofZnelementtostudytherea
6、ctionmechanismofthecalcinedandthereducedadsorbentunderdifferentatmospheres,itisshowedthathydrogenplaysanimportantroleinthedesulfurization.InsituAXAFSofZnelementalsoexhibitsthechemicalstructureevolutionofZnelementduringdesulfurizationat350℃and3.0MPaintheatmosphereofH2.Keywords:A
7、XAFS;XAFS;Ni/ZnOadsorbent;reactiveadsorptiondesulfurization;reactionmechanism扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)是研究吸收原子外围的成键电子势垒对光电子波的背散射引收原子邻近原子结构的重要手段,在催化和环境等起了k空间中的低频正弦信号,即低R区域的特征研究领域有着广泛的应用。在EXAFS信号的数据峰;他们把这些信号叫作原子X射线吸收精细结构[2]处理工作中,其傅里叶变换图像的低R区域(R<(AXAFS)。Rehr等认为,低R区域的峰大部分[1]0.15nm)经常会出现一些小
8、峰,这些峰来自于k空来自AXAFS信号。Holland等认为,吸收原子间中的低频正弦信号。由于距离吸收原子中
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