AXAFS技术在Ni_ZnO吸附_省略_型油反应吸附脱硫机理研究中的应用_张涛芝

《AXAFS技术在Ni_ZnO吸附_省略_型油反应吸附脱硫机理研究中的应用_张涛芝》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、第４２卷第２期燃料化学学报Ｖｏｌ．４２Ｎｏ．２２０１４年２月ＪｏｕｒｎａｌｏｆＦｕｅｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＦｅｂ．２０１４文章编号：０２５３－２４０９（２０１４）０２－０２４６－０６ＡＸＡＦＳ技术在Ｎｉ／ＺｎＯ吸附剂上模型油反应吸附脱硫机理研究中的应用张涛芝１，黄礼春２，胡天斗１，师瑞萍２，王国富２，郑黎荣１，储胜启１，周英丽１，吴敏１，安鹏飞１（１．中国科学院高能物理研究所，北京１０００４９；２．中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西太原０３０００１）摘要：原子Ｘ射线吸收精细结构（ＡＸＡＦＳ）由吸收原子的外围

2、束缚电子对出射光电子波的背散射引起，ＡＸＡＦＳ信号与嵌入原子势能、原子间隙势能和吸收原子电子密度的分布密切相关，可以作为精确的探针来探测原子的电子化学结构。研究利用ＡＸＡＦＳ技术，以Ｎｉ／ＺｎＯ脱硫吸附剂为研究对象，探讨了模型油在不同气体气氛下的脱硫反应机理。结果表明，在氢气气氛下、３５０℃和３．０ＭＰａ的条件下，从Ｚｎ元素的原位ＡＸＡＦＳ谱图中可观察到脱硫过程中Ｚｎ元素的化学态变化。根据这些结果，揭示了氢气在脱硫过程中的重要作用，阐述了原位反应条件下吸附剂中Ｚｎ元素的化学态变化。关键词：ＡＸＡＦＳ；ＸＡＦＳ；Ｎｉ／ＺｎＯ吸附剂；反应吸附脱硫；反应机

3、理中图分类号：ＴＱ４２４文献标识码：ＡＡｎＡＸＡＦＳｓｔｕｄｙｏｎｔｈｅｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｒｅａｃｔｉｖｅａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎｏｆｍｏｄｅｌｏｉｌｏｖｅｒＮｉ／ＺｎＯａｄｓｏｒｂｅｎｔ１，ＨＵＡＮＧＬｉ－ｃｈｕｎ２，ＨＵＴｉａｎ－ｄｏｕ１，ＳＨＩＲｕｉ－ｐｉｎｇ２，ＷＡＮＧＧｕｏ－ｆｕ２，ＺＨＡＮＧＴａｏ－ｚｈｉ１，ＣＨＵＳｈｅｎｇ－ｑｉ１，ＺＨＯＵＹｉｎｇ－ｌｉ１，ＷＵＭｉｎ１，ＡＮＰｅｎｇ－ｆｅｉ１ＺＨＥＮＧＬｉ－ｒｏｎｇ（１．ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＨｉｇｈＥｎｅｒｇｙＰｈｙｓｉｃｓ，ｔｈｅＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄ

4、ｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０００４９，Ｃｈｉｎａ；２．ＳｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＣｏａｌＣｏｎｖｅｒｓｉｏｎ，ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＣｏａｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｔａｉｙｕａｎ０３０００１，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＡｔｏｍｉｃＸＡＦＳ（ＡＸＡＦＳ）ｏｒｉｇｉｎａｔｅｓｆｒｏｍｐｈｏｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｏｆｆｅｌｅｃｔｒｏｎｓｉｎｂｏｎｄｓｏｎｔｈｅｐｅｒｉｐｈｅｒｙｏｆｔｈｅａｂｓｏｒｂｅｒａｔｏｍ，ｔｈｅｅｍｂｅｄｄｅｄ－ａｔｏｍｐｏｔｅｎｔｉ

5、ａｌ，ｔｈｅｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌｐｏｔｅｎｔｉａｌａｎｄｔｈｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｔｈｅａｂｓｏｒｂｅｒ－ａｔｏｍｅｌｅｃｔｒｏｎｄｅｎｓｉｔｙａｒｅａｌｌｆｏｕｎｄｔｏｂｅｉｍｐｏｒｔａｎｔｉｎｄｅｔｅｒｍｉｎｉｎｇｔｈｅＡＸＡＦＳｉｎｔｅｎｓｉｔｙ，ｈｅｎｃｅＡＸＡＦＳｃａｎｂｅａｖｅｒｙｕｓｅｆｕｌｐｒｏｂｅｔｏｍｏｎｉｔｏｒｃｈａｎｇｅｓｉｎｔｈｅｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃａｎｄｃｈｅｍｉｃａｌｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆｔｈｅａｂｓｏｒｂｅｒａｔｏｍ．Ｉｎｔｈｉｓｗｏｒｋ，ｗｅｕｓｅＡＸＡＦＳｏｆＺｎｅｌｅｍｅｎｔｔｏｓｔｕｄｙｔｈｅｒｅａ

6、ｃｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｔｈｅｃａｌｃｉｎｅｄａｎｄｔｈｅｒｅｄｕｃｅｄａｄｓｏｒｂｅｎｔｕｎｄｅｒｄｉｆｆｅｒｅｎｔａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｓ，ｉｔｉｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｈｙｄｒｏｇｅｎｐｌａｙｓａｎｉｍｐｏｒｔａｎｔｒｏｌｅｉｎｔｈｅｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎ．ＩｎｓｉｔｕＡＸＡＦＳｏｆＺｎｅｌｅｍｅｎｔａｌｓｏｅｘｈｉｂｉｔｓｔｈｅｃｈｅｍｉｃａｌｓｔｒｕｃｔｕｒｅｅｖｏｌｕｔｉｏｎｏｆＺｎｅｌｅｍｅｎｔｄｕｒｉｎｇｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎａｔ３５０℃ａｎｄ３．０ＭＰａｉｎｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｏｆＨ２．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：Ａ

7、ＸＡＦＳ；ＸＡＦＳ；Ｎｉ／ＺｎＯａｄｓｏｒｂｅｎｔ；ｒｅａｃｔｉｖｅａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎ；ｒｅａｃｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍ扩展Ｘ射线吸收精细结构（ＥＸＡＦＳ）是研究吸收原子外围的成键电子势垒对光电子波的背散射引收原子邻近原子结构的重要手段，在催化和环境等起了ｋ空间中的低频正弦信号，即低Ｒ区域的特征研究领域有着广泛的应用。在ＥＸＡＦＳ信号的数据峰；他们把这些信号叫作原子Ｘ射线吸收精细结构［２］处理工作中，其傅里叶变换图像的低Ｒ区域（Ｒ＜（ＡＸＡＦＳ）。Ｒｅｈｒ等认为，低Ｒ区域的峰大部分［１］０．１５ｎｍ）经常会出现一些小

8、峰，这些峰来自于ｋ空来自ＡＸＡＦＳ信号。Ｈｏｌｌａｎｄ等认为，吸收原子间中的低频正弦信号。由于距离吸收原子中