基于量子化学的碳基脱汞吸附剂反应机理研究

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4、代码：10079国际图书分类号：621.1密级：公开工学硕士学位论文基于量子化学的碳基脱汞吸附剂反应机理研究硕士研究生：吴培昕导师：高正阳副教授申请学位：工学硕士学科：动力工程及工程热物理专业：热能工程所在学院：能源动力与机械工程学院答辩日期：2015年3月授予学位单位：华北电力大学ClassifiedIndex:TK39U.D.C:621.1DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringReactionMechanismStudyofMercuryRemov

5、albyCarbonSorbentsBasedonQuantumChemistryCalculationCandidate：WuPei-xinSupervisor：GaoZheng-yangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：PowermachineandengineeringSchool：Schoolofenergy,powerandmechanicalengineeringDateofDefence：March,2015D

6、egree-Conferring-Institution：NorthChinaElectricPowerUniversity摘要摘要燃煤过程中煤中的汞会释放，对人类生存和环境造成很大的破坏，已成为愈来愈受到关切的热点问题。固体吸附剂越来越多的应用于汞脱除，其中碳基吸附剂应用最为广泛。燃煤电厂中飞灰最为常见，未燃尽炭作为飞灰中主要汞吸附剂，吸附到飞灰中的汞在飞灰再利用的过程中经热处理时会进行释放，对环境造成污染。飞灰中的汞具有不同的化合物形态，不同形态的汞具有不同的热稳定性，但由于体系复杂，汞含量低等

7、因素，使得实验研究较为复杂，实验结果不稳定，因此可以从物质的微观角度研究，了解其反应特征。对于碳基吸附剂，其价格昂贵，越来越多的学者关注活性炭的改性研究，以增强吸附性能，但是其反应路径、反应机理尚未有系统的研究。研究燃煤电厂未燃尽碳表面卤化汞的解吸反应机理对于燃煤电厂飞灰的再利用具有重要的指导意义。本文利用量子化学B3PW91方法详细研究了未燃尽炭表面汞化合物解吸反应的微观反应机理。对反应途径上各个稳定点的几何构型进行优化，频率分析确定各几何构型的准确可靠性。在此基础上，计算出298-1500K温度

8、范围内各反应的活化能、指前因子和反应速率常数，分析比较各反应速率常数随温度的变化趋势。对未燃尽炭表面汞化合物解吸反应的热力学参数进行计算，计算出298-1500K温度范围内各反应的吉布斯自由能值与焓值，分析各反应的吸放热性与反应的自发性。结果表明，未燃尽炭表面汞化合物的解吸反应较难自发进行，需要提高温度以及增加相关环境条件。强氧化性物质可能会改变固体吸附剂的吸附性，本文选用MnO2对活性炭进行改性研究。应用量子化学B3PW91方法，研究了活性炭及MnO2改性活性炭对汞