改性竹炭基吸附剂脱汞实验及机理的研究

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1、ADissertationSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofDoctorofPhilosophyinEngineeringExperimentalandMechanismStudyofElementalMercuryRemovalinFlueGasbyModifiedBamboo-BasedSorbentsPh.D.Candidate：ZengqiangTanMajor：ThermalEngineeringSupervisor：Prof.JianrongQiuProf.JunXiang

2、HuazhongUniversityofScience&TechnologyWuhan430074,P.R.ChinaNovember,2012独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到，本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构

3、送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在_____年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日华中科技大学博士学位论文摘要能源与环境是制约人类社会发展的关键问题，以煤为主的能源结构在未来几十年不会改变，煤在燃烧过程中向环境排放了大量的汞。汞由于其生物累积性和易挥发等特性对人类造成巨大的毒害，已引起世界范围内的关注。美国等发达国家已将燃煤火电厂的

4、汞排放控制列入法规强制执行，中国已经成为世界上最大的汞排放国，加强对燃煤污染物汞的控制研究是十分必要的。本文总结了国内外燃煤污染物汞的排放控制方法，着重叙述了燃烧后烟气中的汞脱除方法；系统综述了竹炭的来源、制备方法、竹炭的性质以及竹炭的应用现状。活性炭除汞被证明是一种有效的汞脱除方法，但是存在材料成本高的限制，寻求新型的汞吸附剂是一个研究热点，本文提出采用生物质竹炭用于燃煤烟气中单质汞脱除的新思路。为了研究竹炭的物理化学特性，采用元素分析、傅里叶变换红外（FTIR）、比表面积及孔径分布分析、X-射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）等测试手段对竹炭进行了表征测试。在小型

5、燃煤烟气汞脱除实验台上和模拟烟气气氛下研究了低温下竹炭对汞吸附性能，重点考察了粒度、W/F（吸附剂用量/气体流量）、初始汞浓度、吸附温度、氧气浓度、HCl对竹炭脱汞的影响。为了得到廉价高效的脱汞吸附剂，采用氧化试剂和碱性试剂对竹炭进行改性，在固定床实验台架上系统地研究了气体单质汞在吸附剂表面进行的吸附及氧化行为，并重点考察吸附温度、反应时间以及烟气成分等因素对脱汞性能的影响。采用比表面积及孔径分布分析、X射线光电子能谱(XPS)等分析测试手段对吸附剂进行表征以探讨其中的机理。结果表明氧化改性提高了吸附剂的脱汞性能，而碱性改性对吸附剂的脱汞性能影响较小。高锰酸钾、硝酸、双

6、氧水改性使竹炭表面官能化，特别是双氧水、硝酸改性使竹炭的C=O含量显著增加，高锰酸钾增加了竹炭的π电子含量，这是氧化改性竹炭具有较强化学吸附脱汞能力的原因。采用ZnCl2、KI制备卤素改性的吸附剂，并在小型实验台上开展气态单质汞的I华中科技大学博士学位论文脱除实验，重点考察吸附剂的比表面、孔隙分布等物理特性和亲汞官能团、吸附温度等因素对吸附剂脱汞性能的影响，并探讨了烟气中SOx、NOx等酸性气体对竹炭脱汞的影响。通过元素分析、XPS分析、热重分析、比表面积及孔径分布分析等测试手段分析脱汞前后的吸附剂的组成和微观组成变化，以揭示表面官能团在改性过程中的转化规律和其在脱汞过

7、程中的作用机理。结果表明未改性竹炭对汞的吸附主0要靠物理吸附，在140℃时对Hg的化学吸附能力极弱。而ZnCl2、KI改性的竹炭在0140℃和180℃下对Hg都具有极强的化学吸附能力。XPS测试可以确认ZnCl2和KI浸渍改性的竹炭吸汞后在其表面生成氧化态的汞。KI改性的竹炭材料具有一定的抗SO2/NO毒害的能力，当有2600ppmSO2或300ppm的NO存在时，KI改性的竹炭捕获汞的量只略微降低。在实验基础上提出适合实际的模型，根据竹炭填充吸附床内气相以及吸附剂孔内质量平衡，利用平衡关系式建立竹炭吸附汞过程的动力学模型，并与试验结果进