CDCs过渡金属催化剂活化C-H键的研究

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1、题目：CDCs过渡金属催化剂活化C-H键的研究摘要利用过渡金属催化实现C-H键的活化，是近年来有机金属化学中研究的重点。利用过渡金属选择性的催化活化sp3、sp2、spC-H键，可以很大程度上缩短合成构建复杂结构的路线，是一种十分绿色且有效的方法，在有机化学合成领域具有极大的应用和研究价值。随着研究的不断加深，NHCs、CDCs等配体配位的金属催化剂展现了广阔的前景。本论文中，我们合成了同碳双卡宾，在以后的研究中，将以实验室中各种醛，酮，酸和酯底物来探索此配体配位的过渡金属催化剂的各种性能。本课题由于时间有限，仅完成了部分研究，深入的研究正在进行中。关键词：C-H活化；过渡

2、金属催化剂；双卡宾ABSTRACTInrecentyears，usingtransitionmetalcomplexestocatalyzetypicalC-HbondshasbecomehotoffthepressinthefieldofOrganometallicChemistry．Usingtransitionmetaltoselectivelycatalyzethesp3、sp2、spC-Hbondscanreallyshortentherouteofthesynthesisofthecomplexstructures.Soitisagreenandeffectiv

3、emethod.AnditisveryapplicableandvaluableinthefieldofOrganicSynthesis．Becauseofthein-depthstudy,metalcatalystsshowabroadprospect,suchasN-heterocycliccarbenecomplex.Atpresent，suchstudieshavenotyetseenthereportathome．Inthispaper,acyclicbentallenesaresynthesized.Thepropertyofcarbodicarbenecomp

4、lexwillbedetectedbyaldehyde，ketone，acidandesterwhichallincludeC-Hbondfunctionalgroups.However，duetothelimitedresearchtime，onlypartoftheresearchwasfinished，in-depthstudyisongoing．Keywords：C-Hactivation；transitionmetalcatalyst；carbodicarbenes目录第一章文献综述11.1过渡金属催化活化C-H键偶联反应概述11.2C-H键活化反应概述21.3过

5、渡金属催化的C-H键活化的一般反应机理及实例21.4导向基团控制的过渡金属催化的C-H键的活化81.5金属卡宾催化C-H键的活化111.6N-杂环卡宾（NHCs）配体的概述141.7研究与展望15第二章配体的合成172.1实验所用仪器和试剂及其处理方法172.2配体的合成20第三章工作总结24参考文献28外文资料中文译文致谢第一章文献综述1.1过渡金属催化活化C-H键偶联反应概述在过去的几十年里，大量探究实验投入到过渡金属催化的碳-氢键（C-H）活化工作中，这些工作极大地提高了我们对于惰性碳-氢键的理解。广而言之它们进一步丰富了有机金属化学这一学科。除了以上对于理论发展的贡

6、献外，那些新发现的化学技术对于我们人类的实际应用具有巨大的帮助。例如，它们为药物合成中各种环状有机化合物的合成提供了一个崭新的思路，另外在甲烷和相关的石油组分的选择性氧化的商业化方面取得了很大的进展。这项技术不仅实现了大剂量反应的工业化，而且为能源的利用提供了更为经济的方法[1]。经过大量的实验与先辈的努力，我们清晰地看到碳-氢键的活化对于指导碳-碳键和碳-杂键(例如C-O，C-Si和C-N)的构建具有很大的潜在优势。除了丰富了化学合成这一领域外，碳-氢键的活化反应使合成路线更简短，并具有很高的原子经济性。近年来，碳-氢键活化不仅成为了一项有机合成强有力的工具，同时对于这方

7、面研究的深度和广度都得到了极大的扩展（包括一系列的碳-氢键活化的催化反应和有机物转化的应用）。因为C-H键在有机物质中是无处不在的，这种转化在化学合成领域具有极广阔的前景，与此同时，选择性活化不同的C-H键仍然是当前的挑战[2，3]。1.2C-H键活化反应概述一般意义上，C－H键的活化，通常是指采用某种方式对C－H键进行处理，使反应试剂与已活化处的C原子快速反应，从而得到稳定的产物，这样C－H键就变成C－X键(X通常指另一分子中的N、O、C、Si等原子)。一般采用的处理方式有三种：(1)采用强酸、强碱、自由基引发剂