xrd和ftir对沸石合成机制的光谱学解析

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1、万方数据第32卷，第4期2012年4月光谱学与光谱分析SpectroscopyandSpectralAnalysisV01．32，No．4，pplll8—1122April，2012XRD和FTIR对沸石合成机制的光谱学解析范春辉，马宏瑞，花莉陕西科技大学资源与环境学院，陕西西安710021摘要以粉煤灰为原料，采用优化的水热晶化一步法合成沸石。比较晶化反应过程沸石产物CEC值及化学成分的变化，推断固液体系中物质转换及元素迁移方式和途径。借助XRD，SEM，FT垛等表征反应过程沸石的晶型变化及成核特性，提出可能存在的沸石生成

2、机制。合成产物主要为NaPl型沸石，反应24h后CEC值最大为135mmol／100g。12h后，产物中初步发现NaPl沸石相特征峰和亚晶结构，48h后出现羟基方钠石的特征弱峰。沸石生成过程涉及到固液体系间的物质流动：碱熔融作用将粉煤灰组分侵蚀进入液相体系，为沸石形成提供了原料组分，而固相体系为沸石生长提供骨架结构，液相体系和固相体系分别为晶化反应的“源”和“汇”，这是液相转化机制和固相转化机制的客观反映。关键词沸石；合成机制；XRD；FTIR中图分类号：0657．3；X773文献标识码：ADOI：10．3964／j．is

3、sn．1000—0593{2012}04—1118—05引言随着经济和社会的发展，全国部分地区出现了季节性用电荒，这一定程度上催生了新一轮的火电厂投资热潮。在这种情况下，作为火电厂煤燃烧后的烟气中捕集下来的细灰，粉煤灰的排放量也逐年增加。据有关资料显示：2010年我国粉煤灰的排放量已超4亿t，粉煤灰已成为中国工业固废的最大单一污染源。目前，粉煤灰的综合利用率为30％，在中西部地区的产煤大省，粉煤灰的综合利用率不到10％，大部分被直接丢弃或者填埋。作为一种资源，粉煤灰具有一定的深度开发利用价值[“。为了将粉煤灰对环境质量的负

4、面影响降到最低，国内外很多学者对其深度开发利用途径进行了研究，比如生产加气混凝土砌块、陶粒，提取铝硅合金、漂珠，制备微晶玻璃等[2]。粉煤灰理化性能稳定，比表面积较大，具有作为吸附剂的天然优势[3“]。目前最新的研究趋势是以粉煤灰为原料，合成沸石来去除水中的典型污染物。很多学者对沸石合成条件、沸石产物对污染物的去除效果进行了评价，取得了很多有创新意义的重要成果[5“]。然而，对于粉煤灰合成沸石机制的研究，可查到的资料很少；对于晶化反应过程固液体系中沸石产物的动态转化过程，国内外学者争论较大，暂时没有达成共识[7]。因此，深

5、入剖析粉煤灰原料到沸石产物的转化机制和途径，对于完善沸石合成理论体系，对于高纯度沸石的可控制备及商品化应用，都具有重要的理论与现实意义。在前期研究基础上，以粉煤灰为原料，采用优化的水热晶化一步法合成沸石。通过研究晶化反应过程沸石产物阳离子交换量(CEC)及化学成分的变化特性，分析了固液体系中物质转换及元素迁移的方式和途径；使用XRD，SEM，FTIR等手段描述了反应过程沸石产物的晶型变化及成核特性，并系统地提出了晶化反应过程中可能存在的沸石生成机制。相关成果可以从微观层面验证沸石产物合成的有效性，为完善并最终验证沸石生成机

6、制提供可能。1实验部分1．1材料与试剂．合成沸石原料粉煤灰取自陕西科技大学锅炉房，过1nl／n筛子，60℃烘箱(WGL_125B，Taisite)中干燥3h，冷却后置于干燥器中保存、备用。KBr为光谱纯，其余药品均为分析纯，购白天津科密欧。1．2沸石的合成以粉煤灰为原料，采用优化改进的水热晶化一步法合成沸石。操作流程如下：粉煤灰与5tool·L。的NaOH溶液按1：lO(m／V)的比例加入到反应釜(KH一100，Xi’anTaiKang)中搅拌、混合成泥浆状。将反应釜置于150℃烘箱中分别反应6，12，24，48h后，自然

7、冷却至室温，5000r·rain叫离收稿日期：2011—07—11。修订日期：2011—10—18基金项目：国家自然科学基金项目(41003042)，陕西省自然科学基金项目(20llJQS001)和陕西科技大学博士科研启动基金项目(BJl0-20)资助作者简介：范春辉，1982年生，陕西科技大学资源与环境学院讲师e-mail：hnchunhui@sust．edu．cn万方数据第4期光谱学与光谱分析1119心5min后固液分离，以去离子水洗涤沸石产品，直至pH(PBlO，ShanghaiSartorius)为8～9左右，60

8、℃干燥24h后研磨成粉状备用。1．3分析方法沸石CEC值的测定参考文献中的方法[8]，化学成分采用ICP-AES(IRISAdvantage，ThermoScientific)进行检测。XRD(MAXima—X7000，SHIMADZU)分析采用CuK口射线，步宽(相对于20)0．02。，管压／管流为4