试析烯烃气相聚合过程中颗粒生长的模型化

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1、分类号：盟!l!密级：韭蜜——洳≥：0、喷硕士学位论文⑧单位代码：

2、0335学号：—2060—9225中文论文题目：燧烃氢担塞佥过猩史题趋垒筮鲍搓型焦英文论文题目：曼i望g!壁￡旦￡鱼￡!￡垒鱼Q鱼!!i塾g亟丛!i坠gQ!望堑望￡；垒§￡塾垒§￡望Q!∑坐￡!i兰垒!iQ塾￡!Q竺!§§中请人姓名：焦壁茔——指导教师：一墨蓬羞熬拯：题重蓥一．进盟合作导师：专业名称：丝堂三篓——研究方向：基缢竖搓型——所在学院：盐粒量丝堂王猩堂瞳论文提交日期2008．09．08摘要颗粒过热是非均相催化剂催化烯烃气相聚

3、合反应器中的重要问题，过热引起聚合物颗粒团聚，甚至堵塞整个反应器，而至今无法有效测量实际反应器中颗粒内的真实温度及反应物浓度。本论文建立烯烃气相聚合过程中的单颗粒模型，结合颗粒内传质、传热与反应，考察乙烯气相聚合过程中颗粒内单体浓度、反应温度及聚合物粒径的变化。论文的目的是通过模型的求解与分析，在聚烯烃催化剂制备及聚合反应器操作等方面提供指导和参考，避免聚合过程中出现严重的颗粒过热，保证聚合反应器的稳定操作。论文依次建立稳态和动态的颗粒模型。稳态模型分别是简单稳态颗粒模型、稳态传质颗粒模型、稳态传质与

4、传热颗粒模型，模型方程为非线性代数方程组或非线性二阶微分方程(组)，采用解析或数值方法求解。动态模型分别是动态传质颗粒模型、动态传质与传热颗粒模型，模型方程为二阶偏微分方程(组)，采用多层模型的思想进行方程离散及数值求解。稳态颗粒模型的计算结果表明：颗粒表面单体浓度高于颗粒中心，中心温度高于表面，浓度梯度较大而温度分布较均匀；随聚合物粒径增大，颗粒内温度降低，浓度梯度和温度梯度都减小；边界层传质阻力对计算结果影响很小；聚合速率表达式应考虑颗粒内催化剂活性位的稀释作用。动态颗粒模型的模拟结果表明：随聚合

5、反应时间增加，颗粒内浓度梯度减小；颗粒内温度分布均匀；反应初期几秒内聚合物颗粒迅速升温至最高温度，产生一定过热，随即降温至聚合物熔融点以下；聚合物颗粒粒径在反应初期增长速度快，反应后期粒径增加速度变慢。参数分析指出催化剂活性(指前因子)和催化剂半径的影响最大，高活性催化剂的金属负载浓度及粒径都不能过大，否则会产生严重的颗粒过热，且聚合物颗粒粒径不能长到足够大。反应初期几秒对聚合物颗粒的过热、生长及形念有着重要影响，避免颗粒过热、团聚及结块的关键在于反应初期对反应的控制，预聚合是一种较有效的方法。关键词

6、：烯烃气相聚合颗粒模型传质传热VHSUⅢARYParticleoverheatingisoneofthemostimportantphenomenainheterogeneouscatalysisolefmgasphasepolymerizationreactors，resultinginparticleagglomerationandworselyblockingFBR．Itisimpossibletoeffectivelymeasuretheturetemperatureandmonomercon

7、centrationinsidepolymerparticleduringpolymerizationatpresent．Tllispaperdevelopedsingleparticlemodelstoexamineintra-particleconcentration，temperatureandparticlegrowthchanges晰tlltime．Theobjectiveistogivesomesuggestionsinpreparingcatalystandoperatingpolyme

8、rizationreactorsSOastoavoidtheappearanceofseriousparticleoverheatingandensurethestabilityofreacors．Steadystateanddynamicparticlemodelsweredeveloped．Steadystatemodelsaresimplesteadystateparticlemodel，steadystatemasstransfermodel，steadystatemassandheattra

9、nsfermodel，whosemodelequationsarealgebricequationsornon-linearsecondorderdifferentialequations，usinganalyticalornumericalmenthodtosolvethem．Thedynamicmodelsweredynamicmasstransfermodelanddynamicmassandheattransfermodels，whoseequa