试析杂多化合物用于异丁烷选择氧化的研究

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1、大庆石油学院硕士学位论文杂多化合物用于异丁烷选择氧化的研究姓名：夏恩冬申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王鉴20070320摘要甲基丙烯酸(MAA)是～种重要的有机化工原料，目前国内外对MAA的需求量很大，而传统的丙酮氰醇法(ACIO制备MAA存在成本高、环境污染大、原料剧毒等缺点，所以需要寻找一条新的绿色工艺路线代替传统T艺。异丁烯两步氧化法和乙烯或丙烯羰基化法也取得了发展，但这些过程需要高价原料和存在多步反应问题。由丁二正丁烷一步氧化制马来酸酐的顺利工业化，人们把目光投向了有巨大优势的低碳烷烃一步氧化丁艺上，希望可以从异J‘烷直接氧化制取M

2、AA。文献中己报道了多种催化剂体系对异丁烷直接氧化iti0MAA表现出较好的反应活性。其中，具有kggin结构磷和钼的杂多化合物(HPC)催化剂显示出相对较好的反应性能。本研究根据前人的经验，采用共沉淀法制备p-Mo．Fe．K-(NH。)+／SiO：系列值化剂，讨论了各种不同的催化剂组分、制备方法以及反应条f1对催化剂活性的影响，找出比较盘了的艋化荆?：：成以及较值的反应条竹。行使用FT-IR，XRD，BET发征手段分折了fiL'fLJf}l'I'．s组心与

3、生能。研究结果表明，P．Mo杂多化合物仳化剂一级结构均为Kcggin绵怕，二级绌ffJ冈纽分不

4、同而略有不同。使用Si02负载的KlFco3(NH。)2PMol2040值化剂见彳丁较女r的洒性。在反应温度力360。C，原料气组成为i-C40：02：H20：N2=26：13：12：49，空述1000h。1的反应条什下，反席70小时咀上，衙剑i．c40转化率为11．2％，MAA选择性为46．7％，MAA的单程收率为5．23％。关键词：异J。烷；甲基丙烯酸；选抒氧化；杂多化合物；值化荆ⅡStudyontheSelectiveoxidationofisobutaneoverHeteropolycompoundscatalystAIbstractMetha

5、crylicAcid(MAA)isoneofthemostimportantorganicmaterials，．andthereislargedemandindomesticandinternationalmarket，ThetraditionalpreparationmethodofMAAhaslotsoflimitationsuchashi【gllcosL，hugepollution，andvirulentrawmaterials．Soit’snecessarytosearchanewgreenroutetoreplacetheACHroute．A

6、ndlatertheoxidationofisobutenetoMAAviamethylacrolein(MAL)，andmethylationofpropylene(orethylene)aredeveloped．However,theseprocessesexistmanydisadvantagessuchashighcostofrawmatefiMsandmulfistepreactionseta1．Duetotheprocessforselectiveoxidationofn-butanetomaleicanhydridehasbeenindu

7、strialized．Peoplemovetheirllneofsighttothemorcpreponderantone—stepoxidationoflightalkanes，．hopereceivingMAAfromisobutanedirectly．Severalcatalyticsystemshavebeenreportedforthedirectoxidationofisobutane．Amongthem，P-MoheteropolycompoundsmPc)wjihKeggin-4ypestructureexhibitedrclatlvc

8、higheatabtlcperformaace．Inthisresearch，．varioustypesofp-Mo—Fe—K一(NH)+hetcropolyacidcatalystsupportedonSiQwereprepared．Theinfluenceoffactorssuchaschemicalcomposition，preparationmethodsandreactionconditionsontheactivityofcatalystwasinvestigatedindetailtofindflbetterperformancecata

9、lystandthesuitablereactioncondition．Andthecatal