试析溴甲烷催化脱hbr制高碳烃的研究

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1、学校代号：10532学密号：S05112001级：湖南大学硕士学位论文1838222溴甲烷催化脱HBr制高碳烃的研究S∑S占￡已L_，J111i1{．j●1《，{ij1，一乏．'I

2、'h‘te0▲、，lIIIIUllIIIrlrlIIlY1812039AnInvestigationofCH3BrCatalyticDehydrobrominationtoPrepareHigherHydrocarbonsbyZHANGHongminB．S．(QufuNormalUniVersity)2005AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheReq

3、uirementsforthedegreeofMasterofEngineeringChemicalTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorProfessorZhouXiaopingMay,2008I：v；．一向’●、一●々J‘：-、吐，●I斗，叫J_■≥么■-a41‘．＼湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在

4、文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：锨避瘟I艾13期：jD∥8年g月f9日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于l、保密团，在2年解密后适用本授权书。2、不保密口。(请在以上相应方框内打“／")作者签名：耿湛镯女别帷轹回彳日期：知03年参月J8日日期。锄萨，月／／罗日，▲飞；．’。

5、≯．j，8、、j■二，、J、，Cjo”jj-j'一，，’，～：?：^‘。p、l岛、芮：Jh．，t≮㈡’73J驽j吩．’●L孟。l声，?J0托n，。一■≥彳管参‘，硕士学位论文摘要目前，天然气制高碳烃液体燃料主要是从合成气出发，经费一托合成转化生成。但是，在天然气水蒸汽重整制合成气的过程中，需要消耗掉四分之一以上的天然气来供给反应热量，能量消耗大，造成资源的巨大浪费。本实验室设计的天然气经非合成气途径合成高碳烃的新工艺流程，可以有效地将甲烷等低碳烃转化为高碳烃，能耗和C02排放大幅降低。新工艺流程包括两步反应：第一步，甲烷通过与氢溴酸和氧气的反应转化成溴甲烷；第二步，溴甲烷脱溴

6、化氢制高碳烃，溴化氢循环使用。本文主要是对溴甲烷脱溴化氢制高碳烃的催化剂进行研究。实验中所使用的溴甲烷原料是由氢溴酸和无水甲醇混合液在HZSM．5催化剂上生成的。论文在自制的固定床反应器中开展溴甲烷脱溴化氢制高碳烃催化剂的研究，主要考察了分子筛载体、MgO或ZnO负载量、反应温度(2000C～3000C)、空速等因素对反应的影响，考察了几种典型催化剂的寿命，并在GC．MS(Agilent6890N／5973N)上对气体、液体产物进行了定性定量分析。结果表明：HZSM．5负载的ZnO、MgO是溴甲烷转化的最好催化剂，ZnO、MgO的最佳含量在1．0～5．Owt％之间；温度升高有

7、利于溴甲烷的转化，升至2600C～3000C时，溴甲烷的转化率趋于稳定，高达99．7％；气相、液相产物的组成也随温度的升高而变化，在3．0叭％ZnO／HZSM．5催化剂上高温有利于芳烃的生成，在3．Owt％MgO／HZSM．5催化剂上，温度升高时低碳烃选择性高；MgO／HZSM．5较ZnO／HZSM．5催化剂具有更好的稳定性，连续反应近一个月效率仍然较高。产物的主要组成是C2～C13的烷烃、烯烃和芳烃。关键词：溴甲烷；高碳烃；催化剂；HZSM-5分子筛II^●Jt穹jd、▲溴甲烷催化脱HBr制商碳烃的研究AbstractRecentyears，themajorprocessf

8、ortheconversionofnaturalgastoliquidfuelsisinitiallyfromsyngas，whichiscalledFischer—Tropschprocess．Butitisanenergyconsumingandresourcewastingprocess．Morethanonefourthofthenaturalgasmustbeburnedtogenerateheatforthesteamreformingoftherawmaterial．Here，wedesi