ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究

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1、硕士学位论文MASTER’SDISSERTATION论文题目Ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究作者姓名石丽娜学科专业化学工程指导教师胡婕研究员2016年5月中图分类号:O646.54学校代码:10216UDC:544密级:公开工学硕士学位论文Ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究硕士研究生:石丽娜导师:胡婕研究员申请学位:工学硕士学科专业:化学工程所属学院:环境与化学工程学院答辩日期:2016年5月授予学位单位:燕山大学ADissertationinChemicalTechnologyPREPARATIONANDOX

2、YGENREDUCTIONPERFORMANCEOFAG-MODIFIEDGRAPHENEBASEDPEROVSKITECOMPOSITESbyShiLinaSupervisor:ProfessorHuJieYanshanUniversityMay,2016燕山大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明:此处所提交的硕士学位论文《Ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究》,是本人在导师指导下,在燕山大学攻读硕士学位期间独立进行研究工作所取得的成果。论文中除已注明部分外不包含他人已发表或撰写过的研究成果。对本文的研究工作做出重要贡献的个人

3、和集体,均已在文中以明确方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。作者签字:日期:年月日燕山大学硕士学位论文使用授权书《Ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究》系本人在燕山大学攻读硕士学位期间在导师指导下完成的硕士学位论文。本论文的研究成果归燕山大学所有,本论文的研究内容不得以其它单位的名义发表。本人完全了解燕山大学关于保存、使用学位论文的规定,同意学校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版本,允许论文被查阅和借阅。本人授权燕山大学,可以采用影印、缩印或其它复制手段保存论文,可以公布论文的全部或部分内容。保密□,在年解密后适用

4、本授权书。本学位论文属于不保密□。(请在以上相应方框内打“√”)作者签名:日期:年月日导师签名:日期:年月日摘要摘要金属-空气电池由于具有能量效率高、环境友好等优点是当前电池研究领域中的焦点。但是缺乏具有高活性和高稳定性的催化剂一直是限制其实际应用的主要障碍。钙钛矿因具备催化活性高、耐氧化、碱性溶液中稳定等优点,通常被用来替代贵金属催化剂。因此,将钙钛矿与石墨烯复合后并用Ag修饰形成三元复合催化剂材料,改善电极的三相传输性能,提高其导电性,并产生新颖的协同效应,具有广阔的应用前景。本研究采用两步合成法成功制备了Ag修饰的石墨烯基纳米钙钛矿复

5、合粉体催化剂。采用XRD、SEM、XPS等技术研究所合成催化剂的晶体结构、表面形貌和元素组成;使用旋转圆盘电极技术,测试了合成催化剂材料的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)电催化性能;并将三元复合催化剂材料作为金属锌-空气电池的空气电极,用恒流放电仪测试电池的放电性能及循环稳定性。SEM、XRD及XPS测试结果表明,钙钛矿与石墨烯复合并没有改变其钙钛矿结构,石墨烯作为支撑材料形成一种良好导电网络,Ag是以金属单质的形式存在,并且当B位元素是Ni时为特殊的层状钙钛矿结构。通过电化学表征手段确定了空气电极的最佳工艺条件,并确定复合材料中A

6、g的最佳含量为2wt%,进而发现2wt%Ag/La2NiO4-RGO催化剂材料作为金属锌-空气电池的双效氧电极,对氧气还原与氧气析出都表现出了较高的催化活性,且具有良好的循环稳定性。说明2wt%Ag/La2NiO4-RGO是一种优异的双功能催化剂材料。关键词:Ag;钙钛矿;石墨烯;ORR;OER;双功能催化剂IAbstractAbstractMetal-airbatterieshavebecomethefocusofbatteryresearchrecentlyduetotheirhighenergyefficiency,environme

7、ntally–friendlycharacter.However,thescarcityofacatalystwithhighactivityandhighstabilityisakeyissuethathamperstheirlarge-scaleapplications.Perovskitecanbecommonlyusedasasubstituteforpreciousmetalcatalystbecauseoftheirhighcatalyticactivity,oxidationresistant,stableinalkaline

8、solution.Therefore,inordertoimprovethetransportofreactantsandproductsinthetriplephaseofth

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