试析羧甲基甲壳素的合成及其凝胶材料的制备与应用

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1、武汉理工大学硕士学位论文羧甲基甲壳素的合成及其凝胶材料的制备与应用姓名：何飞申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：郑化20061101中文摘要再生资源高分子来自太阳能所产生的生物量，它们取之不尽，用之不竭，具有可再生性，对它们的研究与利用实质就是生态资源和能量的转化、利用与研究。甲壳素是一种(1—4)一糖苷键一N一乙酰基一2一脱氧一B_D-葡萄糖，自然赛存量丰富，大多数由甲壳纲动物的表皮制得。由于甲壳素的良好生物相容性、可降解和低毒性，因而在医学上被广泛应用。本文概述了甲壳素及其衍生物的结构

2、、化学修饰和甲壳素高分子新材料的研究进展、发展动态及其应用概况。6--羧甲基甲壳素(6一CMCH)是甲壳素经羧甲基化后的衍生物。它既保留了甲壳素的优良生物特性，同时具备水溶性和pH敏感性，是制备生物凝胶材料优良原料。本文利用羧甲基化、铁离子交联、海藻酸钠共混、丙烯酸接枝等方法成功地制备出一系列甲壳素衍生物的凝胶材料，并以其为载体，对其药物缓释性能作了研究，发现制备的凝胶材料有一定的药物缓释性能。主要研究内容和结论如下：1、以甲壳素为原料制得了不同取代度的羧甲基甲壳素，分析了反应原料、反应时间、反

3、应温度对产物的影响，发现最佳的制备条件为：反应时间4h，氯乙酸与氢氧化钠质量比9：10，并加入2％十二烷基硫酸钠及少量硼氢化钠；然后以三氯化铁一氯化钙混合溶液为交联剂制备了羧甲基甲壳素凝胶微球，考查了其在不同pH缓冲溶液中的溶胀行为并以牛血清白蛋白(BsA)为模型药物研究了其药物缓释性能，发现在pH3．0时出现了最高溶胀度；且随pH值的降低、交联浓度、交联时间增加，溶胀及释放速率都增大。2、以羧甲基甲壳素和海藻酸钠为原料、以三氯化铁为交联剂制备了复合微球；通过考查其溶胀行为和释放5一氨基水杨酸，

4、表明该微球在酸性和中性环境下均能稳定存在，缓释效果明显并可以对交联浓度和原料配比的变化作出响应，当羧甲基甲壳素与海藻酸钠配比为1：1至1：2时效果最好。3、以硝酸铈铵为引发剂，将丙烯酸接枝到羧甲基甲壳素分子链上，再以N’N～二贬甲基一双丙烯酰胺为交联剂制得水凝胶。实验结果表明该水凝胶的溶胀行为、载药量和释药效果受交联剂用量的影响非常明显，而接枝原料丙烯酸的用量影响却不大。在模拟体外释放5一氨基水杨酸的实验中前6个小时只有不过20％的累积释放，24小时后则接近60％，如果考虑结肠中的口．葡萄苷酶对

5、凝胶材料的降解作用，最终累积释放率还将提高。关键词：甲壳素，羧甲基甲壳素，凝胶，微球，离子交联，接枝N)stractRenewablel'eso嗽polymerscomefromthebiomassoriginatedfromsolarenergy．Theyarcinexhaustibleandrenewable；theessentialoftheresearchandexploitationonnatln'alpolymersactuallyistheresearch，exploitation

6、andconversionofecologicresourceandenergy．Chitin，a(1—4)-linkedN-acetamido-2·deoxy-B-D-glucan，oneofthenaturalabundantpolysaccharidespresentinthecuticlesofcrustacea,hasbeenreportedtohavesomebeneficialmedicinalandpharmaceuticalapplicationsasitsgoodbiocom

7、patibilityandlowtoxicity．Therecentprogressonthestructureandchemicalmodificationofchitinanditsderivativeandtheirn州materialswerereviewedinthispaper．6-carboxymethyichitin(6-CMCl0，thederivativeofCarboxy·methylatedchitin，itisawater-solubleandpHsensitivema

8、terialwhileretainedtheexcellentbio-characteristic,soitisasuperexcellentmaterialtopreparebiogelatin．Aseriesofgelatinmaterialsbasedonchitin'sderivativewhichwereobtainedbycarboxymethylation，Crosslinkingduetoferricirons，blendingwithAlginateandgraftingacr