试析烷基蒽醌溶解度测定及其氢化反应本征动力学研究

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1、确⑧天津大謦国近代第所大学硕士学位论文学科专业：化学工艺作者姓名：刘春雪指导教师：米镇涛教授天津大学研究生院2005年I2月摘要过敷纯氢是一季孛莛要蛉绿色他Z原料。慧溅法是生产过裁纯氢的主要方法。蠢蓊缀璃的烷基葱醮主要是2．乙黎慈醌(EAQ)，溶裁通常是檄性帮菲极馁溶剩的混合溶剂，其中非极性溶剂通常采用重芳烃(脚啦ll的芳烃)，极性溶剂则童要为磷酸三审酯(TOP)。{．E．EAQ在这种混合溶剂中的溶解度不大。如果工作液巾烷基葱繇瓣溶鳃凌夫，霹虢疆赛珏202翁浓度，降低垒产成零，减少窍梳溶蠢l静德环量，降低

2、操作费用。基予此，本文以改进蒽醌法过氧化氢生产为蹰标，着重在以下几个方耐进行了较深入研究：第一，溅定了冬发基蕙醌《AA◇在三静淀会鸯瓿溶裁，馨l，3，5一三甲繁(TMB)／磷酸三审酯(TOP)、TMB／四丁基艨(TBu)和TMB／邻甲基环张基醋酸酯(MCA)中的溶解度，并与EAQ在这三种混食溶剂中的溶解度进行比较。数据表明，AAQ的溶解发明显高于EAQ，说明AAQ作为新型工作载体有广泛的应用前景。EAQ窝AAQ在TMBffBU帮TMB／MCA体系孛懿溶解度均毫予程TMB／TOP巾静溶解度，说明TBU和MC

3、A溶解蒽醌类物质的能力大于TOP，在改进蒽醌工作液的溶剂时可以考虑采用TBU和MCA代替TOP做极性溶剂。同时对两种烷基蒽醌在三黪混合溶裁孛熬溶簿度采鼷麓l方程窝Wilson方程遴簿关联，获缮较必灌意的结粱。第二，测定了EAQ—AAQ·TMB／MCA和EAQ-AAQ—TMB／TBU三元体系的固液相平德数据，采用三元相图对溶鳃度数据进行处理，以期为蕙醌法过氧传氯生产工艺躺改进提供帮麴。第三，对AAQ加氢的本征动力学进行研究。测定了AAQ在TMB／TOP中，体积比为3：1，温度范围313．15K剥343．15

4、K，厩力范围为0．IMPa到0．2MPa盼搴薤魂力学数据。势建立了幂指数模型，方程影蔑麴下rAHQ=78．34e-”：“ckP：?关毽蠲：过氧纯氢，溶解度，嚣滚乎簧，氢纯爱应，动力学ABSTRACTHydrogenperoxideisanimportantgreenchemicalagenLwhichismainlyproduetedfromanthraquinone．2-Ethylanthraquinone(EAQ)isfrequentlyusedasthecarrierandthesolventsar

5、eusuallymixedpolarandnonpelarorganics．Usuallythepolarsolventislrioetylphosphate(TOP)andthenonpolarisaromatics(C9,-,C12)．HoweverthesolubilityofEAQinthemixedsolventsislow．Ifthesolubilityofalkylanthraquinoneinorganicsolventsishigh,theconcentrationofHe02canbe

6、increasedwhichcanreducetheconsumptionofsolventanddepressthecost．Baseonthis，thethesisfocusesonimprovementofthemethodofanthraquinoneforH202．Firstly,thesolubilityof2-amylanthraquinone(AAQ)in1，3，5-trimethylbenzen(TMB)／TOe,TMB／tetrabutylurea(TBU)andTMB／methylc

7、yclohexylacetate(MCA)at3：1involumewagdeterminedfrom303．15to323．15K，respectively．ThesolubilityofEAQinthethreemixtureswasalsomeaSured．ThesolubilityofAAQinthethreesolventsismuchhigherthanthatofEAQindicatingthatAAQismuchbetterthanEAQintheanthraquinonemethodfo

8、rH202．ThesolubilityofAAQandEAQarehigherinTMB厂rBU．TMB，MCAtllaIlthatinTMB／TOPsuggestingthatTBUandMCACanreplaceTOP船polarsolvent．Atthesametime．theobtaineddatawerecorrelaredwith九一hequationandWilsonequitionandshowedgoodag