试析水合物抑制及储氢分子模拟研究

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1、③北京化工大学单位代码：10010学号：2003000045硕士研究生学位论文题目专业研究生指导教师水合物抑制及储氢分子模拟研究化学工程颜克凤仲崇立教授日期：2005年11月28日北京化工大学硕士学位论文水合物抑制及储氢分子模拟研究摘要研究抑制水合物形成的机理对天然气储存和运输以及油气工业有着非常重要的意义，而分析一定条件下水合物一氢体系平衡时能量和稳定结构可以为水合物储氢研究提供理论支持。本文采用分子模拟的方法研究了天然气水合物抑制机理与抑制效果以及水合物储氢的稳定结构和储氢能力。用分子动力学(MD)模拟方法确定了结构H型(SH)天然气水合物的稳定晶体

2、生长面为(001)。系统研究了277K时PVCap、PEO和PVP三种动力学抑制剂对此晶面的影响。模拟显示抑制剂中的氧与表面水分子形成氢键，从而破坏原有的稳定结构，造成水合物笼型结构坍塌，达到抑制水合物形成的效果。比较三种不同动力学抑制剂对SH水合物的抑制，得出抑制效果次序为：PVCap>PEO>PVP。在此基础上研究了PVCap对天然气水合物结构I型(SI)，结构II型(SII)和SH三种不同晶型的抑制效应。模拟发现抑制效果的次序为：SH>SI>SlI。通过MD模拟研究了不同覆盖率下PVCap对SH水合物抑制效应。模拟从微观角度研究了PVCap在不同覆

3、盖率下的运动状况，得出不同覆盖率下的抑制效果为：50％>25％>75％>100％。即覆盖率为50％时动力学抑制剂的抑制效果最好。通过对SI和SH氢气水合物的模拟，找到了氢气形成水合物较T北京化工大学硕士学位论文稳定结构情况为：sI水合物小胞中氢气分子数为2，大胞中氢气分子数为3；SH水合物小胞中氢气分子数为2，中胞中氢气分子数为2，大胞中氢气分子数为11。探测水合物存储氢气形成稳定结构下储氢的能力：SI水合物为5．085wt％，SH水合物为6．467wt％。由此可得，SH水合物储氢能力最强。研究表明，用分子模拟的方法可以清楚地解释天然气水合物形成的抑制机

4、理，分析不同抑制剂的抑制能力，为水合物抑制研究提供理论支持；另一方面，对氢～水合物体系稳定结构及储存能力计算为进一步的实验研究打下了良好的基础。关键词：气体水合物，分子模拟，抑制剂，稳定晶面，储氢II北京化工大学硕士学位论文MOLECULARSIMULATIoNSoNTHEINHIBIToRMECHANISMANDHYDRoGENSToRAGEoFTHEHYDRATEABSTRACTInvestigationoftheinhibitormechanismofthegashydrateisofgreatimportanceinstorageandtrans

5、portationofnaturalgasandpetroleumgasindustry．Theanalysisofthestablestructureofthehydrogen—hydratesystemcanthrowsomelightontheexperimentalresearchofthecapacityofhydrogenstorageinhydrate．InthispapeLtheinhibitormechanismofthegashydrateandthestablestructureofthehydrogen—hydratesystem

6、werestudiedbythemolecularsimulationmethod．Stable(001)surfaceofnaturalgashydratewithstructureH(SH)wasobtainedbymoleculardynamics(MD)simulation．Theeffectofthreekineticinhibitorsonthesurfaceat277Kwasinvestigatedsystematically,theresultshowedthatthehydrogenbondingwasformedclearlybetw

7、eenoxygenofinhibitorandthewatermoleculeofthehydratesurface，andtheoriginalstablestructurewasdestroyed。TheclathratelII北京化工大学硕士学位论文structureofhydratewas，therefore，collapsed．ComparingtheeffectsofthreetypesofkineticinhibitcompoundsonthesurfaceofSHhydrate，theresultwasfoundtobe：PVCap>PE

8、O>PVPFurthersimulationsrevealedtheeffect