探究甲烷氧化酯化制醋酸甲酯新合成工艺研究

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1、西北大学硕士学位论文甲烷氧化酯化制醋酸甲酯新合成工艺研究姓名：李崇申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈立宇20100613摘要本文对甲烷液相部分氧化反应的国内外研究进展以及醋酸甲酯的合成方法进行了综述。通过分析发烟硫酸体系中甲烷部分氧化反应的特点，提出了在醋酸混合试剂中甲烷氧化酯化合成醋酸甲酯的新合成路线。主要研究工作包括：合成醋酸甲酯的醋酸混合试剂体系的开发；醋酸混合试剂酸性的测定；对混合试剂体系酸性与甲烷转化合成醋酸甲酯之间的进行了关联；筛选出对甲烷转化较优的醋酸混合试剂体系，对其工艺条件及宏观动力学进行研究。在醋酸溶液中通过添加强酸改善其

2、酸度得到醋酸混合试剂，选择12和KMn04为醋酸混合试剂体系的催化剂和氧化剂，进行了甲烷氧化酯化反应合成醋酸甲酯的实验，磷钨钼酸与醋酸混合试剂体系较优宜的工艺条件：12浓度0．04mol／L、KMn04浓度O．20mol／L，温度210℃、压力4MPa，甲烷的转化率可以达到27．7％，选择性可达96％。分别采用酸碱非水滴定、Hammett指示剂．紫外可见光分光光度法，对醋酸混合试剂的酸度进行了测定，Hammett指示剂．紫外可见光分光光度法指示剂采用甲基紫，溶剂采用三氯甲烷，较优的测试条件：指示剂浓度为5．4x10一mmoFL，醋酸混合试剂浓度为58m

3、mol／L。对于醋酸混合试剂中酸性对甲烷氧化酯化合成醋酸甲酯反应的影响进行了分析和关联。对磷钨铝酸与醋酸混合试剂体系下甲烷氧化酯化反应的宏观动力学进行了测定，磷钨钼酸与醋酸混合试剂体系下甲烷氧化酯化反应属于0．5级反应。关键词甲烷，氧化酯化，醋酸混合试剂，酸度测定，动力学研究AbstractSeriesofsolventsystemswerereviewedinthispaperinaccordance、析tllthereactionsystemontheliquidpartofthecatalyticoxidationofmethaneindomes

4、ticandforeignresearch．Finally,thewaysofthepreparingformethylacetatewerereviewedtoo．Thispaperanalyzedthecharacteristicofthemethanepartialoxidationreactioninthefumingsulfuricacidsolventsystem，proposedthenewmethodofoxidativeesterificationofmethanetomethylacetateinthemixingsolventof

5、aceticacid．Themainworkincluded：developingthesystemofsynthesisofmethylacetateinthemixedHAcsolventsystem；measuringtheacidityofthemixedreagentandrecognizingtherelationshipbetweentheacidityofthemixedreagentandtheconversionofthemethane；selectingoptimumaceticacidmixedreagentsystemforh

6、ighermethaneconversionandstudyingitsprocessconditionsanditskinetics．First,theoxidationofmethaneoverthefumingsulfuricacidsystemwasanalyzed．Accordingtothetheoryofthereactionoverthefumingsulfuricacid，theoxidativeesterificationofmethanetomethylacetateoverthemixaceticacidreagentWaspr

7、oposed．Byaddings仃ongacid，theaceticacidsolutioncouldimprovetheacidity．The12andKMn04forthesynthesisofmethylacetateinthemixingofaceticacidwereselectedasacatalystandoxidant．Theexperimentprovedthesystem’SoptimumconditionsOVerthemixtureofHPWMoAandaceticacid：concentrationof12O．04mol／L，

8、concentrationofKMn040．20mol／L，thetemperaturewas