探究冷等离子体处理制备催化剂研究

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1、天津大学博士学位论文冷等离子体处理制备催化剂研究姓名：张月萍申请学位级别：博士专业：化学工艺指导教师：马沛生20040601摘要等离子体是物质存在的第四种状态。等离子体已经在材料合成及修饰、臭氧合成、废弃物处理、显示器等方面取得了举世瞩目的工业成就。近年来，等离子体绿色合成工艺研究逐渐成为绿色化学的热点研究课题。等离子体制备高效催化剂是正在兴起的等离子体绿色合成工艺的重点课题。本论文首先研究了辉光放电等离子休处理制备催化剂温度参数测量方法。本论文还在前期研究基础上，进一步探讨利用冷(辉光放电)等离子体处理

2、制备甲烷芳构化和甲烷NO还原高效催化剂口本论文通过红外照相方法，分析测试了辉光放电等离子体处理催化剂颗粒或粉末时等离子体的气体温度，证明在处理过程中，催化剂与等离子体相界面和催化剂主体均维持在较低温度范围(低于500C)，说明辉光放电等离子体处理催化齐Q过程中，不存在热效应。本论文在甲烷芳构化催化剂制备过程中，催化齐」仅经过辉光放电冷等离子体处理，而没有再使用高温焙烧，以尽可能提高催化剂B酸量。实验表明，等离子体处理制备的催化剂低温活性改善，芳烃选择性提高。如，等离子体处理制备的Fe-Mo/HZSM-5催

3、化剂在673K时甲烷转化率达到8.43%，芳烃选择性达到70.29%，而用常规制备的催化剂相同温度下甲烷转化率只有3.85%，芳烃选择性只有29.71%0等离子体处理制备的Fe-Mo/HZSM-5催化剂积炭还减少，特别在较低反应温度下，催化剂积炭量大大减少:说明通过等离子体处理制备，催化剂抗积碳能力增强。本论文在研究冷等离子体处理制备催化剂机理过程中，还发现了新型自组装“冠状结构”Fe-Mo/HZSM-5分子筛，这种结构分子筛在相结构和组成上没有变化，但在甲烷芳构化反应性能方面有很大变化。本论文在甲烷还原

4、NO催化剂制备过程中，采用了冷等离子体处理+热焙烧(PR&C)催化剂制备方法。用此方法制备的催化剂，活性组分分散性提高(且反应后分散性维持稳定)、低温活性和催化剂稳定性显著改善。如，常规制备的O.Iwt%Pt/NaZSM-5催化剂在低于673K时没有催化活性，而相同温度下，用PR&C制备的催化剂NO转化为氮的分数达到88.5%。且PR&C制备的催化剂在548K时就具有初始反应活性。关键词:等离子体处理催化剂制备温度测量红外照相热效应甲烷芳构化甲烷还原NOAbstractPlasmaistheforthst

5、ateofmatter.Ithasbeenextensivelyappliedinmaterialfabricationandmodification,ozonesynthesis,wastetreatment,displayerandmanyothers.Plasmagreenchemistryandchemicalprocessingrecentlyattractagreatattentionworldwide.Catalystpreparationusingvariousplasmasisoneof

6、thehottopicswithitTheobjectivesofthisworkaretomeasuregastemperatureofglowdischargeplasmaforcatalysttreatment;toprepare,usingcoldplasmatreatment,thebetterratab}stsformethanearomatizationandforNOreduction妙methane.Thegastemperaturemeasurementwasconductedusin

7、ganIILcamera.Themeasurementdemonstratesthat,duringglowdischargetreatmentofcatalystparticlesorpowder,thegastemperatureremainsbelow500C.Thisconfirmsthatthethermalefectcanbeignoredduringthe川owdischargeplasmatreatmentofrata卜st.Thecatalystformethanearomatizati

8、onwaspreparedonlyusingtheglowdischargeplasmatreatment,withoutfurthercalcinationthermally,inordertogetasmuchaspossibletheamountofBr6ndstedacidsitesofthecatalyst.TheexperimentalinvestigationconfirmsthattheFe-Mo/HZSM-5