探究介质阻挡放电下甲烷转化的基础研究

《探究介质阻挡放电下甲烷转化的基础研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、天津大学硕士学位论文介质阻挡放电下甲烷转化的基础研究姓名：王育申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：刘昌俊20030101天津大学硕士学位论文中文摘要甲烷储量丰富。随着石油资源的减少和对温室效应关注的增加，以甲烷为原料替代石油资源的基本有机合成路线具有深远的战略意义。实现甲烷转化的关键是cH键的活化和自由基反应的控制。非平衡态等离子体能够导致一些超常的化学反应，因而受到越来越多的重视。本论文主要对介质阻挡放电甲烷转化进行了研究。在介质阻挡放电情况下，甲烷二氧化碳转化的产物有：(1)气相产物：

2、合成气(CO+H2)c2一C6饱和烃和不饱和烃；(2)液相产物：主要有甲醇、乙醇等醇类和醋酸、甲酸、丙酸和丁酸等有机酸类和其他一些醛酮酯类等。(3)固相产物：为一层淡黄色的聚合物膜。在液体产物中，最大组分为醋酸。甲烷二氧化碳生成醋酸的反应是原子经济性反应。介质表面效应对产物有一定影响。甲烷和煤，甲烷、二氧化碳和纸(纸中的主要成分是纤维素)等实验结果表明煤和纤维素均参与了反应。在不加纸和加纸的情况下，进料气体中CH4：C02=1：2时，含氧有机化合物的最高总选择性分别为667％和12．86％。这说

3、明纸的加入改变了介质的表面状况，大大促进了含氧有机化合物的生成。甲烷与水蒸气、甲醇蒸汽反应的液相产物中醇和酸的选择性高于有机酸，而甲烷二氧化碳反应的情况则恰恰相反。这说明C02的存在有利于醋酸等有机酸的生成，而OH的存在相对来说有利于醇的生成，因而改变甲烷的共反应物可以有效的控制液态含氧有机化合物产物的分布。最后对论文中的实验结果进行研究，对介质阻挡放电甲烷二氧化碳反应产物的生成机理进行了推导。关键词：介质阻挡放电，甲烷，二氧化碳，醋酸壅鲨查堂堡主兰垡笙苎AbstractThereexistsa

4、nabundantmethaneresourceinthenature．Withthedecreasingoilresourceandtheincreasingconcernofgreenhouseeffect，itisveryimportanttodevelopanewtechnologytOsubstituteoilresourceasrawmaterialtoproduceorganiccompounds．Thecatalyticconversionofmethaneisstilldiff

5、icult，andthekeydifficultyistoactivatethestableC—Hbond．Non—equilibriumplasmaCanleadtosomeunusualchemicalreactions，SOitreceivesmoreandmoreconcerns．Thispaperdealswiththeconversionofmethanetohigherhydrocarbonsandliquidoxygenates，anddiscussessomeexperimen

6、talparameters．Undertheconditionofdielectric—barrierdischarge，theproductsfromCH4andC02include：(1)syngas(H2+CO)，(2)gaseoushydrocarbonscontainingethylene．ace．tylene．propeneandbutene，(3)liquidhydrocarbonsandoxygenates．(4)plasmapolymer．Withintheliquidprod

7、ucts、oneofthelargestcomponentsisaceticacid，Thedirectsynthesisofaceticacidfrommethaneandcarbondioxideisanatomiceconomicreaction．Thesurfaceofthedielectricmaterialhasacertaineffectontheproduct．TheexperimentalresultsofCO—reactionofmethaneandcoalandthatof

8、methaneandcarbondioxidewiththepresenceofpaper(containingcelkdose)，provethatbothcoalandcelluloseparticipateinthereaction．Whenthefeedratioofmethaneandcarbondioxideisapproximately1／2，withthepresenceofpaperwrappedonthedielectricsurface(quartztube)，thetot