探究甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化研究

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1、硕士学位论文㈣删㈣!fl,rf／lll／UlY1531考37甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化研究StudyonMethane．SteamConversionwithDielectric—BarrierDischarge(申请硕士学位)学科专业：化学工艺研究生：刘永卫指导教师：王保伟副教授天津大学化工学院二零零八年五月摘要石油资源的日益短缺使人们对储量丰富的天然气能源的开发利用越来越重视。作为天然气的主要成分甲烷，其转化利用成为天然气转化的关键。等离子体技术是一种十分有效的分子活化手段，非平衡等离子体利用其特殊的非平衡性在甲烷

2、转化方面具有独特的优势。本文对甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化进行了研究，考察了电源参数、反应器参数和工艺参数对甲烷和水蒸汽转化的影响，从而为该工艺的设计与优化提供理论基础。实验中建立了一套可以实时监控放电过程中的电压、电流、功率等物理量的测量装置。利用放电电压．电荷的Lissajour图形法来计算介质阻挡放电条件下的放电功率。实验表明：水以蒸汽形式参与反应效果最佳，水蒸汽在不同背景气下产生氢气的体积含量大小顺序为：氩气)氮气)氦气。甲烷最高转化率可达40％，产物主要包括氢气、乙烷，少量的一氧化碳、乙烯和丙烷等。在介质阻挡放

3、电条件下，对甲烷、水汽和氧气的三元反应进行了研究，考察了原料气组成、激励电压、放电频率等因素对反应的影响。结果表明：加入氧气可以促进甲烷水汽的转化，提高甲烷的转化率，并能消除积炭的生成。气相产物包括合成气、二氧化碳、乙烷、乙烯和丙烷。在实验条件下．，甲烷和氧气的转化率分别在16．48％～32．43％和60．27％～99．03％之间。氢气、一氧化碳和乙烷的选择性可以分别达N25．74％、66．29％和22．44％。通过FT-IR和GC．MS对冷凝的液相产物进行定性分析，结果表明：CH4、02和水汽三元反应的液相产物有四种物

4、质，分别为甲醛、甲醇、乙醇、水。CH4和水汽反应得到的液相产物有八种，分别为甲醛、甲醇、乙醇、异丙醇、正丙醇、1．丁醇、2．丁醇、异丁醇。关键词：介质阻挡放电，甲烷，水蒸汽，氧气ABSTRACTWiththegradualdecreaseofpetroleumresources，moreandmoreattentionhasbeenpaidtotheexploitationandapplicationofnaturalgas．Theconversionofmethanebecomesthehighlightofnatur

5、algasutilizationbecauseitisthemajorcomponentofnaturegas．Itiswellknownthatplasmaisaveryeffectivemethodtoactivatemolecules．Furthermore，thelowtemperatureplasmaispredominantlyutilizedinmethaneconversionforitsuniquenon—equilibriumcharacter．Theconversionofmethanewithst

6、eamwasinvestigatedviadielectricbarrierdischargeinthisthesis．Theeffectofplasmageneratorparameters，reactorparametersandreactivetechnologicconditiononmethane／steamconversionwasinvestigatedwithoutanycatalyst．Thisofferedacademicelementsinordertodesignandoptimizethenov

7、eltechnology．Asuitofequipmentwasestablishedinordertomeasureandcontrolthephysicalparameters，includingvoltage，current，anddischargepower,intheprocess．ThedischargepowersinDBDreactorweremeasuredbyVoltage—ChargeLissajourtracediagramforCH4dischargeandCH4／H20discharge．It

8、wasshownthatitwasthebestforsteamtoreactwithmethaneinthestateofvapor．TheorderoftheactivityofthebackgroundgastoconvertsteamwasAr)N2>He．Themethaneconversionwasash