非绝热准直卤代甲烷分子的电离产额及其光电子成像研究

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1、Ｉ－未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面做本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限。）。否则，应承担侵权的法律责任吉林大学博±（或硕±）学位论文原创性声明，是本人在指导教师的指导下，本人郑重声明：所呈交学位论文独立进行研究工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本

2、。文的研巧做出重要贡献的个人和集体，巧己在文中Ｗ明确方式标明本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名；６：＾２日期：＞Ｐ（年＜月化日—————————————————————非绝热准直卤代甲烷分子的电离产额及其光电子成像研究—————————————————————IonizationYieldandPhotoelectronImagingofNonadiabaticAlignedMethylHalideMolecules————————————作者姓名：赫兰

3、海专业名称：原子与分子物理研究方向：原子与分子在强激光场中的电离指导教师：丁大军教授学位类别：理学博士培养单位：原子与分子物理研究所论文答辩日期：2016年12月5日授予学位日期：年月日论文评阅人：答辩委员会组成：姓名职称工作单位姓名职称工作单位盲审专家副高级大连理工大学主席陈京研究员北京应用物理与盲审专家正高级中国科学技术大学计算数学研究所盲审专家副高级北京大学委员林景全教授长春理工大学金明星教授吉林大学徐海峰教授吉林大学石英教授吉林大学摘要论文以卤代甲烷分子为例，结合实验与理论研究了分子在六极

4、静电场与飞秒激光场的共同作用下的准直行为，讨论了如何通过速度成像实验数据中直接提取出分子准直程度参数P2cos(二阶勒让德多项式的平均值）的实验方法以及理论依据，由此得到了清晰和系统的对于分子转动动力学机制的认识。利用制备的准直与反准直分子，通过离子电离产额测量与电子成像实验,从不同侧面深入研究了卤代甲烷分子在强激光场中的电离行为。多原子分子在飞秒强激光场中的电离过程由于其量子态复杂性和多粒子关联一直是强场物理领域中的研究热点，尤其是在当激光强度介于多光子电离区与隧穿电离区之间时，目前还

5、有很多物理问题尚未得到明确的解释。分子的准直技术可以将实验室坐标系与分子坐标系联系起来，这使得在分子坐标系下的强场物理研究成为了可能，同时也要求新实验探测技术的发展。我们发展了一套静电六极杆结合速度成像探测的实验装置，通过六极杆转动态选择,这一实验技术利用静电场与分子偶极矩之间的斯塔克效应可以得到处于

6、111转动量子态的对称陀螺卤代甲烷分子。态选择后的分子通过与一束800nm、偏振方向垂直于飞行时间质谱装置中静电提取场的线偏飞秒激光发生相互作用而被非绝热准直，随后分子被可控制时间延迟的第二束飞

7、秒同偏振方向的线偏激光探测。理论上我们模拟了处于

8、111转动态的碘甲烷分子在准直激光偏振矢量垂直于离子透镜静电场这种垂直几何情况下的转动波包结构。在仅使用振幅尺度因子一个变量的情况下，实验测量的离子信号的转动波包周期形状重现了理论模拟的结果。可以看出,在速度成像装置惯常使用的垂直几何条件下，当准直I激光强度足够强时产生离子对应的牛顿球相比于纯柱对称性的偏差小到可以忽略。理论模拟得到的准直参数在转动波包周期中最大和最小值位置处都与速度成像实验结果中提取出的准直参数对应的很好。实验中这种激光诱导可

9、控的准直程度的上下极限可以达到P2cos0.7和P2cos0.1。本文工作中完成了PPT理论程序的编写与调试，通过与惰性气132152体Kr和Xe在激光强度从10W/cm到10W/cm范围内电离产额实验结果相比较，验证了该PPT理论程序的可靠性并且实现了对于光强的标定。在这个光强区间内Xe的电离曲线与PPT理论模拟的结果符合的很好，简单化的势垒抑制电离模型得到的饱和光强与PPT理论所给出的结果一致。对于Kr在激光强度相对较低时的电离，实验上观测到了共振放大多光子电离的贡献

10、。利用获得的准直分子作为研132152究体系，在激光强度从10W/cm到10W/cm的范围内对准直、随机分布和反准直的碘甲烷和溴甲烷分子的电离依存产额进行测量，并将得到的结果与经过修正的PPT理论模拟结果相对比，详细分析观测到不同光强区间内HOMO和低层分子轨道对于电离过程的贡献。对于较低光强下随机分布的CH3Br分子的电离产额，实验测量结果与PPT理论预测结果存在偏差，我们将这部分偏差归因于通过具有A1对称性的轨道电离的贡献，这部分的贡献可能来自于共振激发过程；当激光强度相对较高