多元系高trt弛豫铁电单晶的组分设计与晶体生长

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1、多元系高Trt弛豫铁电单晶的组分设计与晶体生长(申请清华大学理学博士学位论文)培养单位：化学系学科：化学研究生：罗能能指导教师：李强教授二○一五年六月DesignandCrystalGrowthofComplexperoveskitRelaxorFerroelectricswithhighTrtDissertationSubmittedtoTsinghuaUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofDoctorofPhilosophyinChemistrybyLuoN

2、engnengDissertationSupervisor:ProfessorLiQiangJune,2015摘要摘要准同型相界（简称MPB）组分Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3（简称PMN-PT）复合钙钛矿结构弛豫铁电单晶具有优异的压电、介电和机电耦合性能，在医用超声成像、声呐换能器和压电驱动器等方面有着广阔的应用前景。但是，由于PMN-PT具有较低的三方—四方相变温度Trt，严重制约了它在功率型压电器件等领域的使用。本论文以获得高性能、高Trt的弛豫铁电单晶为目标，系统地研究了多元系高Trt弛豫铁电材料的组元筛选准则、多元系

3、准同型相界的组分设计规律以及弛豫铁2+电晶体生长的技术。在此基础上，对Mn掺杂的Pb(In1/2Nb1/2)O3Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3（简称Mn:PIN-PMN-PT）弛豫铁电单晶的内偏场Ei及其对晶体电学性能的影响机制进行了系统地探讨，为新一代高性能弛豫铁电单晶的研发提供重要的理论和实验依据。提出在铅基弛豫铁电体系中引入具有较小容忍因子的非PT组元来提高材料Trt的新思路，探索了多元系准同型相界的线性组合规律，并成功筛选出具有高Trt的四元系PMN-PFN-PZ-PT和PMN-PIN-PZ-PT的准同型相界组分。采用

4、XRD、Raman光谱以及介电温谱等手段研究了四元系陶瓷在准同型相界附近组分的相结构转变行为，揭示了PIN和PZ的引入能有效提高四元系MPB组分Trt的相关机制。采用缓慢冷却法成功生长出PMN-PFN-PZ-PT和PMN-PIN-PZ-PT四元系弛豫铁电单晶。（001）切型的0.53PMN-0.10PFN-0.05PZ-0.32PT组分单晶的d33、εr、2oPr和Ec分别为1250pC/N、3540、43.6μC/cm和4.2kV/cm，Trt提高到115C。（001）切型的0.456PMN-0.163PIN-0.053PZ-0.328PT

5、组分单晶的相关性能分别为2oo1500pC/N、2165、29.5μC/cm和5.1kV/cm，其Trt和Tc分别可达100C和181C。采用坩埚下降法成功生长出大尺寸0.324PMN-0.301PIN-0.055PZ-0.320PT四元系弛豫铁电单晶。（001）切型的L部位晶体的d33、εr、Pr和Ec分别为1300pC/N、2oo5018、35.1μC/cm和4.7kV/cm，该组分的Trt和Tc分别高达130C和199C。2+对Mn掺杂的PIN-PMN-PT单晶中内偏场的起源，压电、介电响应以及机械品质因子的变化规律进行了系统研究。结果

6、证实：晶体内偏场的大小与晶体的取2+向密切相关，Mn掺杂虽然会一定程度上降低晶体压电和介电响应的本征和非本2+征贡献，但晶体的压电和介电常数仍然可达未掺杂状态的83%和90%以上。Mn掺杂可以大幅度提高机械品质因子，且沿不同方向提高20%到300%不等，这主要与内偏场和极化翻转角度的大小有关：内偏场越高，角度越大，提高程度越明显。关键词：多元系；准同型相界（MPB）；Trt；弛豫铁电单晶；线性组合规律IAbstractAbstractPb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)complexperovskitestructu

7、rerelaxorferroelectricsinglecrystalswerereportedtopossessultrahighpiezoelectriccoefficient,dielectricpermittivityandelectromechanicalcouplingfactor,makingthemoneofthemostpromisingcandidatesformedicalultrasonicimaging,sonartransducersandpiezoelectricactuators,ect.However,thel

8、owerrhombohedral-to-tetragonalphasetransitiontemperatureTrtlimiteditsapplicationso