过一硫酸盐催化臭氧降解氯霉素效能及机理研究.pdf

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1、硕士学位论文过一硫酸盐催化臭氧降解氯霉素效能及机理研究EFFICIENCYANDMECHANISMOFCHLORAMPHENICOLDEGRADATIONBYOZONE/PEROXYMONOSULFATE曹影哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TU991.2学校代码：10213国际图书分类号：628.162密级：公开工学硕士学位论文过一硫酸盐催化臭氧降解氯霉素效能及机理研究硕士研究生：曹影导师：江进教授申请学位：工学硕士学科：市政工程所在单位：环境学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TU991.2U.D.C:6

2、28.162DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringEFFICIENCYANDMECHANISMOFCHLORAMPHENICOLDEGRADATIONBYOZONE/PEROXYMONOSULFATECandidate：CaoYingSupervisor：Prof.JiangJinAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：SchoolofEnvironmentDateofDefence：Jun

3、e,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要氯代硝基芳香类抗生素氯霉素是一种广谱抗生素，具有优良的抗菌性能、稳定性强，因此被大量应用于人类、动物疾病治疗中。目前，氯霉素在环境水体中被广泛检出。但是氯霉素的存在会导致致死性骨髓抑制和再生障碍性贫血，而常规水处理工艺对其难以有效的去除。此外，当使用液氯消毒时，氯霉素易断键生成一种基因毒性和细胞毒性极强的卤代乙酰胺类消毒副产物——二氯乙酰胺，严重危害人类健康。本文采用一种新型的臭氧/过一硫酸盐（O3/PMS）高级

4、氧化工艺降解氯霉素，并对比研究了传统臭氧、臭氧/过氧化氢工艺对氯霉素的处理效果；借助液质联用仪检测氯霉素降解中间产物，并对反应路径进行了推测；此外，对比考察了单独臭氧、臭氧/过氧化氢、臭氧/过一硫酸盐不同预氧化方式对氯化消毒过程中二氯乙酰胺生成量的影响。·-臭氧/过一硫酸盐体系涵盖三种氧化物种：O3、HO·和SO4，本文借助竞争·-动力学方法，测得氯霉素与O3、HO·和SO4的二级反应速率常数依次为：-1-19-1-18-1-10.291Ms、2.27×10Ms、1.02×10Ms。该结果侧面反映了每个氧化物种对氯霉素去除能力的强弱。臭氧/过一硫酸盐体系对氯霉素的氧化降

5、解效率与过一硫酸盐（PMS）投量以及一些水质参数如：pH值、共存离子以及天然有机物密切相关。实验结果表明：随着过一硫酸盐投量的增加，臭氧的分解速度和氯霉素的降解效率均得到了提高；pH值的增加明显加快了氯霉素的降解速率，缩短了反应达到稳定的时间；碳酸盐对氯霉素降解的影响分为两阶段：在较低浓度下，基本对其降解无影响；当浓度升高至某一值时，碳酸盐明显抑制了氯霉素的降解。与碳酸盐影响类似，天然有机物对氯霉素的降解同样可分为两阶段：在较低浓度时，天然有机物可以明显促进臭氧分解及氯霉素的去除；当天然有机物在较高浓度时，完全阻碍了氯霉素的降解。氯离子的加入整体上促进了氯霉素的降解，但

6、随着氯离子浓度的增加，促进作用逐渐减弱。实验选用的地下水中碳酸盐浓度及pH均较高，二者对羟基自由基的影响较硫酸根自由基而言更为明显，所以实际水体中O3/H2O2体系下氯霉素降解受到的抑制作用更明显。对比分析五种氧化体系：O3、O3/TBA、O3/H2O2、O3/PMS以及O3/PMS/TBA降解氯霉素生成的产物结果，可以看出，由于O3/PMS体系中氧化物种多，多种氧化方式的共同作用，所以生成的产物种类最多，降解途径多样。-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文对比五种氧化体系：O3、O3/TBA、O3/H2O2、O3/PMS以及O3/PMS/TBA预氧化对氯霉素氯化过程中二

7、氯乙酰胺生成的影响可以看出，随着NaClO浓度的增加，五种体系中DCAcAm生成量均随之增加。当NaClO浓度值为0.1mM时，除O3、O3/H2O2体系外，其他三组预氧化体系中二氯乙酰胺的生成均高于单独氯化体系；当NaClO浓度为0.5mM时，除O3/H2O2体系外，其他四组预氧化体系中二氯乙酰胺的生成均高于单独氯化体系。而天然有机物对二氯乙酰胺的生成具有明显的抑制作用。在O3、O3/H2O2体系中，天然有机物的加入使得DCAcAm生成量不足0.2µM，并使得五种预氧化体系中二氯乙酰胺的生成量均小于单独氯化体系。关键词：高级氧化；臭氧/